[论文解读] Rydberg series of dark excitons and the conduction band spin-orbit splitting in monolayer WSe$_2$

Piotr Kapuściński, Alex Delhomme+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2021

2D Materials and Applications参考文献 56被引用 41

一句话总结

本研究首次在高面内磁场下的单层WSe2中观测到暗激子的里德伯系列，揭示了与已知亮激子系列平行的显著能级阶梯。通过比较亮激子与暗激子里德伯态的能量间距，作者实验测得导带自旋-轨道分裂，其值约为理论模型中普遍假设值的1/2，挑战了过渡金属二硫属化物中现有能带结构的描述。

ABSTRACT

Strong Coulomb correlations together with multi-valley electronic bands in the presence of spin-orbit interaction and possible new optoelectronic applications are at the heart of studies of the rich physics of excitons in semiconductor structures made of monolayers of transition metal dichalcogenides (TMD). In intrinsic TMD monolayers the basic, intravalley excitons are formed by a hole from the top of the valence band and an electron either from the lower or upper spin-orbit-split conduction band subbands: one of these excitons is optically active, the second one is "dark", although possibly observed under special conditions. Here we demonstrate the s-series of Rydberg dark exciton states in monolayer WSe$_2$, which appears in addition to a conventional bright exciton series in photoluminescence spectra measured in high in-plane magnetic fields. The comparison of energy ladders of bright and dark Rydberg excitons is shown to be a method to experimentally evaluate one of the missing band parameters in TMD monolayers: the amplitude of the spin-orbit splitting of the conduction band.

研究动机与目标

• 在标准条件下光学活性缺失的背景下，识别并表征单层WSe2中暗激子的里德伯系列。
• 实验测定WSe2中导带自旋-轨道分裂，这是过渡金属二硫属化物单层中一个关键但约束不足的能带参数。
• 证明通过面内磁场增强的暗激子能级阶梯可作为光谱工具，用于提取基本电子能带参数。
• 解决长期以来理论预测与实验测量在二维半导体中导带自旋-轨道分裂值之间的差异。

提出的方法

• 在4.2 K低温下，采用背向散射几何结构，在高达30 T的面内磁场中进行磁致光致发光测量，以增强信号收集效率。
• 通过干法转移将单层WSe2封装在六方氮化硼（hBN）薄片中，以保持样品质量并减少无序。
• 通过在指定能量区域积分发光强度，分析光致发光光谱，提取亮（1sB）与暗（1sD）激子基态的相对强度。
• 使用洛伦兹函数拟合激发的亮与暗激子态，以解卷积重叠的发射谱线，并提取不同磁场下各独立峰的强度。
• 将暗激子强度的磁场依赖性拟合为二次函数，以提取增亮强度，并与基于面内g因子和能级分裂的理论预测进行比较。
• 利用对应亮激子与暗激子里德伯态（n=1至n=4）之间的能量差，通过关系式∆E_c = E_dark(n) - E_bright(n) - (E_bnd_dark - E_bnd_bright) 提取导带自旋-轨道分裂∆E_c。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高面内磁场下，能否在单层WSe2中实验观测到暗激子的里德伯系列？
• RQ2 在强库仑关联作用下，磁场诱导的暗激子增亮在多大程度上可实现其能级的分辨？
• RQ3 单层WSe2中导带自旋-轨道分裂的实验测定值是多少？与理论估算相比如何？
• RQ4 为何1s暗激子的观测增亮强度显著高于基于热激发分布模型的理论预测？

主要发现

• 通过高面内磁场，首次在单层WSe2中实验观测到暗激子里德伯系列（n=1至n=4），磁场打破了选择定则，实现了光学探测。
• 对应亮激子与暗激子里德伯态（n=1至n=4）之间的能量分裂揭示了约10.5 meV的导带自旋-轨道分裂，约为理论模型中普遍假设值（~20–25 meV）的1/2。
• 1s暗激子的实测增亮强度（7×10^10 T⁻²）比理论预测值（34×10^10 T⁻²）大五个数量级，表明暗激子存在强烈的非热激发，可能源于多体效应或选择性弛豫路径。
• 暗激子与亮激子基态之间的能量差（∆E_0 = 10.5 meV）主要由导带自旋-轨道分裂主导，仅受结合能差异的微小贡献。
• 暗激子能级阶梯与亮激子系列保持一致的间距，证实了激子模型的有效性，并为二维半导体中能带参数的提取提供了稳健方法。
• 研究结果挑战了WSe2中导带传统理论描述，提示需重新评估单层过渡金属二硫属化物中自旋-轨道耦合强度。