[论文解读] Saddle point singularity and topological phase diagram in a tunable topological crystalline insulator (TCI)

Madhab Neupane, Su‐Yang Xu+16 more|arXiv (Cornell University)|Mar 6, 2014

Topological Materials and Phenomena参考文献 27被引用 3

一句话总结

本研究通过高分辨率角分辨光电子能谱（ARPES）首次实验观测到可调谐拓扑晶体绝缘体（TCI）Pb₀.₇Sn₀.₃Se中拓扑表面态的马鞍点奇点。研究人员在马鞍点处识别出范霍夫奇点（VHS），通过表面化学门控实现表面化学势的可调谐，并建立了由晶格常数、带隙、自旋-轨道耦合及晶体结构转变所决定的Pb₁₋ₓSnₓSe丰富拓扑相图。

ABSTRACT

A topological crystalline insulator (TCI) is a new phase of topological matter, which is predicted to exhibit distinct topological quantum phenomena, since space group symmetries replace the role of time-reversal symmetry in the much-studied Z$_2$ topological insulators. Utilizing high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), we reveal the momentum space nature of interconnectivity of the Fermi surface pockets leading to a saddle point singularity within the topological surface state alone in the TCI Pb$_{0.7}$Sn$_{0.3}$Se. Moreover, we show that the measured momentum-integrated density of states exhibits pronounced peaks at the saddle point energies, demonstrating the van Hove singularities (VHSs) in the topological surface states, whose surface chemical potential, as we show, can be tuned via surface chemical gating, providing access to the topological correlated physics on the surface. Our experimental data reveal a delicate relationship among lattice constant, band gap and spin-orbit coupling strength associated with the topological phase transition in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se. Furthermore, we explore the robustness of the TCI phase with VHS in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se, which shows a variety of distinct topological phase transitions driven by either thermal instability or broken crystalline symmetry, and thus revealing a rich topological phase diagram connectivity in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se for the first time.

研究动机与目标

• 研究可调谐TCI中拓扑表面态的动量空间电子结构拓扑性质，具体针对Pb₀.₇Sn₀.₃Se。
• 确定马鞍点奇点（与范霍夫奇点VHS相关）是否可在TCI的表面态中出现，从而实现对关联拓扑量子现象的调控。
• 通过关联不同Sn组分下的结构、电子与拓扑性质，绘制Pb₁₋ₓSnₓSe的拓扑相图。
• 探讨晶格常数、自旋-轨道耦合、带隙及晶体对称性转变在驱动Pb₁₋ₓSnₓSe拓扑相变中的作用。
• 通过表面化学门控实验展示TCI相中表面化学势的可调谐性，从而实现对VHS能量位置的调控。

提出的方法

• 在低光子能量和高光子能量下执行高分辨率角分辨光电子能谱（ARPES），以测绘Pb₀.₇Sn₀.₃Se中表面态能带色散与费米面拓扑结构。
• 在超高真空环境（<1×10⁻¹⁰托）下于10–300 K进行原位样品解理与测量，以保持表面完整性并最小化退化。
• 在SRC、SSRL与ALS光束线使用低光子能量（15–30 eV）和高光子能量（~60 eV）ARPES，以探测电子结构的不同动量与能量区域。
• 在SOLEIL的CASSIOPEE光束线进行Sn沉积与ARPES测量，以探究表面化学门控效应。
• 采用含自旋-轨道耦合（SOC）的投影缀加平面波（PAW）方法，在VASP中执行基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算，并引入GGA处理交换-关联效应。
• 为Pb₀.₇Sn₀.₃Se的（001）表面构建有效表面k·p哈密顿量模型，以描述表面能带色散与自旋纹理。

实验结果

研究问题

• RQ1 TCI的拓扑表面态中是否可出现马鞍点奇点？若存在，其在动量空间与能量空间中的特征表现为何？
• RQ2 Pb₁₋ₓSnₓSe中表面态态密度中的范霍夫奇点（VHS）如何与拓扑相及电子关联性相关联？
• RQ3 TCI相中表面化学势的可调谐程度如何？其对VHS位置与强度有何影响？
• RQ4 晶格常数、自旋-轨道耦合及晶体结构（如立方相与正交相）在决定Pb₁₋ₓSnₓSe拓扑相变中的作用为何？
• RQ5 在中间Sn组分下，立方相与正交相共存如何影响拓扑相图？

主要发现

• ARPES测量直接揭示了Pb₀.₇Sn₀.₃Se拓扑表面态能带色散中的马鞍点奇点，其费米面口袋在动量空间中相互连接。
• 动量积分态密度在马鞍点能量处表现出显著峰，证实了拓扑表面态中范霍夫奇点（VHS）的存在。
• TCI相中表面化学势可通过表面化学门控实现实验调控，从而控制VHS的能量位置。
• 为Pb₁₋ₓSnₓSe建立了丰富的拓扑相图，包含两个显著相变：其一由晶格收缩（有效自旋-轨道耦合增强）引起，发生在x ≈ 0.45；其二由结构相变为正交相引起，发生在x ≈ 0.75。
• 系统从PbSe（x=0）的非反演带隙（~0.15 eV）经过渡至拓扑晶体绝缘体相，再进入多相共存区，最终在SnSe（x≈1）中转变为大带隙的平凡绝缘体（带隙~1 eV），这是由于正交相中破坏了反演与镜像对称性。
• 第一性原理DFT计算证实，VHS源于TCI相中表面态的能带结构，且k·p模型能准确再现（001）表面观测到的狄拉克型色散与自旋纹理。