[论文解读] SCAN: An Efficient Density Functional Yielding Accurate Structures and Energies of Diversely-Bonded Materials

Jianwei Sun, Richard C. Remsing+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 3, 2015

Graphene research and applications参考文献 27被引用 13

一句话总结

本文提出了SCAN（强约束且适当命名）密度泛函，这是一种非经验的元GGA泛函，在保持接近GGA计算效率的同时，显著提升了LDA和GGA在多种化学键类型（共价键、金属键、离子键、氢键和范德华力）上的计算精度。其在结构和能量计算上达到杂化泛函级别的精度，但计算成本仅为后者的几分之一。

ABSTRACT

Kohn-Sham density functional theory (DFT) is a widely-used electronic structure theory for materials as well as molecules. DFT is needed especially for large systems, ab initio molecular dynamics, and high-throughput searches for functional materials. DFT's accuracy and computational efficiency are limited by the approximation to its exchange-correlation energy. Currently, the local density approximation (LDA) and generalized gradient approximations (GGAs) dominate materials computation mainly due to their efficiency. We show here that the recently developed non-empirical strongly constrained and appropriately normed (SCAN) meta-GGA improves significantly over LDA and the standard Perdew-Burke-Ernzerhof GGA for geometries and energies of diversely-bonded materials (including covalent, metallic, ionic, hydrogen, and van der Waals bonds) at comparable efficiency. Thus SCAN may be useful even for soft matter. Often SCAN matches or improves upon the accuracy of a computationally expensive hybrid functional, at almost-GGA cost. SCAN is therefore expected to have a broad impact on materials science.

研究动机与目标

• 开发一种在不依赖经验拟合的前提下，显著提升多种化学键类型计算精度的密度泛函。
• 解决LDA和GGA在同时描述弱相互作用和强相互作用时的局限性。
• 在保持接近GGA计算效率的同时，实现与杂化泛函相当的高精度。
• 实现对大体系、软物质及高通量材料筛选中电子结构计算的可靠应用。

提出的方法

• 通过强约束且适当命名（SCAN）条件构建SCAN泛函，以确保物理一致性。
• 引入动能密度作为元GGA变量，从而在精度上超越标准GGA泛函。
• 该泛函为非经验性，基于基本约束和交换-关联泛函的精确条件推导而来。
• 满足均匀电子气、自旋及非均匀体系的精确约束，确保在各类化学键类型下的鲁棒性。
• 通过在已知物理约束下重现选定参考体系的精确结果，对泛函进行标定。
• 该方法可实现对广泛材料体系的几何结构和总能量的精确预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 非经验密度泛函是否能在保持接近GGA计算效率的同时，实现与杂化泛函相当的精度？
• RQ2 元GGA泛函在包括范德华力和氢键在内的多种化学键类型中表现如何？
• RQ3 对交换-关联泛函施加精确约束，是否可在不依赖经验拟合的前提下提升计算精度？
• RQ4 SCAN在预测分子和固体性质方面是否优于标准LDA和GGA？
• RQ5 由于其计算效率，SCAN是否可被可靠地应用于软物质和大体系？

主要发现

• SCAN在多种化学键类型下，对几何结构和总能量的计算精度显著优于LDA和Perdew-Burke-Ernzerhof GGA。
• SCAN在结构和能量性质上的精度可媲美计算成本高昂的杂化泛函。
• 该泛函保持了接近GGA的计算成本，从而可应用于大体系和从头算分子动力学模拟。
• SCAN能准确描述范德华力等弱相互作用，而这些作用在标准GGA泛函中通常难以准确捕捉。
• SCAN的非经验特性确保其在无需针对特定数据集拟合的前提下，对广泛材料体系均表现出稳健性能。
• SCAN在材料科学中展现出广泛适用性，包括软物质体系，得益于其精度与效率之间的良好平衡。