[论文解读] Schematic models for dynamic yielding of sheared colloidal glasses

Matthias Fuchs, M.E. Cates|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Jul 22, 2002

Biocrusts and Microbial Ecology被引用 5

一句话总结

该论文提出了简化的模式耦合模型，以解释剪切场中胶体玻璃的动力学屈服行为，表明剪切可抑制粒子笼效应并加速结构松弛。关键结果是松弛函数的标度塌缩，其由剪切率依赖的时间尺度控制，揭示了随着剪切率增加，体系从玻璃态向液态行为的转变。

ABSTRACT

The nonlinear rheological properties of dense suspensions are discussed within simplified models, suggested by a recent first principles approach to the model of Brownian particles in a constant-velocity-gradient solvent flow. Shear thinning of colloidal fluids and dynamical yielding of colloidal glasses arise from a competition between a slowing down of structural relaxation, because of particle interactions, and enhanced decorrelation of fluctuations, caused by the shear advection of density fluctuations. A mode coupling approach is developed to explore the shear-induced suppression of particle caging and the resulting speed-up of the structural relaxation.

研究动机与目标

• 理解密集胶体悬浮液在剪切作用下的非线性流变行为，特别是剪切稀化和屈服现象。
• 识别胶体玻璃中动态屈服的微观机制，重点关注粒子笼效应与剪切诱导去关联之间的竞争。
• 基于第一性原理，发展简化的示意图模型，以捕捉剪切驱动结构松弛在玻璃转变附近的普遍特征。
• 推导描述从冻结玻璃态动力学向流动液态行为转变的松弛函数的标度律。

提出的方法

• 构建布朗粒子在稳态剪切流中的微观模型，假设速度梯度恒定，忽略流体相互作用和速度涨落。
• 引入两个佩克莱特数：Pe₀（原始值，基于扩散）和 Pe（有效值，基于结构松弛时间），其中在玻璃转变附近，Pe = γ̇τ 占主导地位。
• 应用模式耦合理论（MCT）推导中间散射函数的演化方程，重点研究剪切对粒子笼效应的抑制作用。
• 在三种时间区间内推导松弛函数 G(t) 的渐近解：中间时间区间（t_f ≪ t ≪ t_b）、长时间区间（t ≫ t_γ）以及深玻璃态区间（t ≫ t_b），采用幂律假设。
• 利用递推关系确定松弛函数级数解中的展开系数 α_n，其标度指数由参数 a 和 λ 决定。
• 识别出一个特征时间尺度 t_γ = t₀|γ̇t₀|⁻¹/(¹⁺ᵃ)，它控制剪切诱导衰减的起始，且 G(t) 按 |γ̇t₀|ᵃ/(¹⁺ᵃ) × 𝒢(t/t_γ) 的形式标度。

实验结果

研究问题

• RQ1 剪切流如何抑制粒子笼效应并加速胶体玻璃中的结构松弛？
• RQ2 在剪切作用下，中间散射函数 G(t) 的函数形式是什么？其与剪切率 γ̇ 的依赖关系如何？
• RQ3 时间尺度 t_b 和 t_γ 如何从动力学中产生？它们在玻璃态向流动行为转变过程中的物理意义是什么？
• RQ4 在剪切率趋于零的极限下，松弛函数的标度律由什么决定？这些标度律如何反映体系趋近平衡的过程？
• RQ5 关联函数的剪切诱导衰减如何从平台值衰减至零？衰减指数由什么决定？

主要发现

• 对于有限 ε > 0（偏离玻璃转变点），松弛函数从 f_q = f_q^c + √(ε/(1−λ)) 衰减至更低值，时间尺度为 t_b = √ε / |γ̇|，衰减由 t/t_b 的级数展开控制。
• 在玻璃转变点（ε = 0）时，松弛函数满足 G(t) ∝ |γ̇t₀|ᵃ/(¹⁺ᵃ) × 𝒢(t/t_γ)，其中 t_γ = t₀|γ̇t₀|⁻¹/(¹⁺ᵃ)，表明衰减起始时间尺度依赖于剪切率。
• 衰减指数由条件 Γ₀,₁ = 0 决定，该条件固定了指数 v = −(2 − 1/λ)，导致幂律衰减，指数为 −(2λ−1)/λ。
• 衰减幅度与 |γ̇| 成正比，系数为 √(c^(γ̇)/(λ − ½)) |γ̇|t，表明剪切诱导衰减速率随剪切率线性增加。
• 当 t ≫ t_b 时，解继续从平台值衰减，其函数形式与长时间区间的解一致，表明在不同时间尺度间具有自洽性。
• 标度函数 𝒢(t/t_γ) 实现了不同剪切率下数据的塌缩，表明行为具有普适性，由无量纲时间 t/t_γ 控制。