[论文解读] Screening of generalized stacking fault energies, surface energies and intrinsic ductile potency of refractory multicomponent alloys

Yong‐Jie Hu, Aditya Sundar+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2020

High Entropy Alloys Studies参考文献 79被引用 6

一句话总结

本研究利用第一性原理DFT数据和特殊准随机结构（SQS）构建了物理信息驱动的代理模型，用于预测难熔体心立方（bcc）多组分合金中的不稳定堆垛层错能（γusf）和表面能（γsurf）。这些模型基于二元和三元体系进行训练，成功预测了112,378种四元成分的上述性质，识别出富含Re和Ru的合金具有更高的γsurf/γusf比值——表明其具有优异的本征延展性，同时不牺牲强度。

ABSTRACT

Body-centered cubic (bcc) refractory multicomponent alloys are of great interest due to their remarkable strength at high temperatures. Meanwhile, further optimizing the chemical compositions of these alloys to achieve a combination of high strength and room-temperature ductility remains challenging, which would require systematic predictions of the correlated alloy properties across a vast compositional space. In the present work, we performed first-principles calculations with the special quasi-random structure (SQS) method to predict the unstable stacking fault energy ($γ_{usf}$) of the $(1\bar10)[111]$ slip system and the $(1\bar10)$-plane surface energy ($γ_{surf}$) for 106 individual binary, ternary and quaternary bcc solid-solution alloys with constituent elements among Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Mo, W, Re and Ru. Moreover, with the first-principles data and a set of physics-informed descriptors, we developed surrogate models based on statistical regression to accurately and efficiently predict $γ_{usf}$ and $γ_{surf}$ for refractory multicomponent alloys in the 10-element compositional space. Building upon binary and ternary data, the surrogate models show outstanding predictive ability in the high-order multicomponent systems. The ratio between $γ_{surf}$ and $γ_{usf}$ is a parameter to reflect the potency of intrinsic ductility of an alloy based on the Rice model of crack-tip deformation. Therefore, using the surrogate models, we performed a systematic screening of $γ_{usf}$, $γ_{surf}$ and their ratio over 112,378 alloy compositions to search for alloy candidates that may have enhanced strength-ductile synergies. Search results were also confirmed by additional first-principles calculations.

研究动机与目标

• 系统预测在广阔成分空间中难熔多组分bcc合金的本征延展性和力学稳定性。
• 通过开发高效的代理模型，克服高阶多组分体系中第一性原理DFT计算的高成本问题。
• 识别出γusf与γsurf比值（D参数）优化的合金成分，以实现强度-延展性协同增强。
• 通过额外的DFT计算验证预测结果，建立未来合金设计的可靠筛选标准。

提出的方法

• 采用第一性原理DFT计算结合特殊准随机结构（SQS）方法，计算了来自Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Mo、W、Re和Ru的106种二元、三元和四元bcc合金的γusf和γsurf。
• 开发了一组物理信息描述符，整合了d带填充、键合特征和电子结构特性，以提高回归精度。
• 仅使用二元和三元数据训练基于统计回归的代理模型，用于预测四元及以上体系的γusf和γsurf。
• 从预测的γusf和γsurf值推导出D参数（γsurf/γusf），作为基于Rice模型的本征延展性强度的代理指标。
• 利用代理模型对112,378种四元成分进行系统筛选，以识别高潜力候选材料。
• 对31种选定成分进行了额外的DFT验证，以确认模型的可靠性与预测准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于二元和三元难熔bcc合金训练的代理模型，能否准确预测复杂四元体系中的γusf和γsurf？
• RQ2 d带填充和化学键合特征如何影响多组分bcc合金中的γusf和γsurf？
• RQ3 哪些合金成分表现出高D参数（γsurf/γusf），表明其具有强本征延展性而不牺牲强度？
• RQ4 代理模型是否能可靠地外推至训练数据之外的新成分和新元素？

主要发现

• 代理模型在γusf上的均方根误差（RMSE）为0.058 J/m²，在γsurf上的RMSE为0.044 J/m²，表现出高精度。
• 尽管D参数（γsurf/γusf）是通过间接方式从γusf和γsurf预测值推导而来，但其预测结果与DFT结果高度一致。
• Re和Ru显著提升了D参数，表明其在多组分bcc合金中具有增强的本征延展性潜力。
• 筛选识别出大量D参数值较高的四元成分，表明在当前等摩尔高熵合金基础上，强度-延展性协同增强仍有巨大提升空间。
• 额外的DFT验证证实了筛选结果的可靠性，模型预测与第一性原理计算结果高度吻合。
• 本研究证明，代理建模方法能够实现对复杂难熔多组分合金中力学性能的高效、精确且可外推的筛选。