[论文解读] Search for ambient superconductivity in the Lu-N-H system

Pedro P. Ferreira, Lewis J. Conway+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2023

Rare-earth and actinide compounds被引用 7

一句话总结

本研究对 Lu–N–H 体系开展了全面的从头算研究，以检验在氮掺杂镥氢化物中报道的常压、室温超导性可能性。通过高通量晶体结构预测和电子-声子耦合计算，作者识别出 52 种亚稳态候选相，但未发现任何具有接近室温转变温度的常规超导相，从而明确排除了该体系在常压条件下存在常规电子-声子机制的可能性。

ABSTRACT

Motivated by the recent report of room-temperature superconductivity at near-ambient pressure in N-doped lutetium hydride, we performed a comprehensive, detailed study of the phase diagram of the Lu–N–H system, looking for superconducting phases. We combined ab initio crystal structure prediction with ephemeral data- derived interatomic potentials to sample over 200,000 different structures. Out of the more than 150 structures predicted to be metastable within ∼ 50 meV from the convex hull we identify 52 viable candidates for con- ventional superconductivity, for which we computed their superconducting properties from Density Functional Perturbation Theory. Although for some of these structures we do predict a finite superconducting Tc, none is even remotely compatible with room-temperature superconductivity as reported by Dasenbrock et al. Our work joins the broader community effort that has followed the report of near-ambient superconductivity, confirming beyond reasonable doubt that no conventional mechanism can explain the reported Tc in Lu–N–H.

研究动机与目标

• 通过全面探索 Lu–N–H 体系的相空间，严格检验在氮掺杂 LuH3 中报道的近常压超导性。
• 识别出在凸包附近 50 meV/atom 范围内的所有亚稳相，这些相可能支持常规超导性。
• 使用第一性原理方法计算可行候选相的电子-声子耦合和超导转变温度（Tc）。
• 通过确定 Lu–N–H 体系中是否存在任何相在常压下支持 Tc ≥ 200 K，解决实验报告中的模糊性。

提出的方法

• 采用两种独立的从头算晶体结构预测方法：基于瞬时数据衍生势（EDDPs）的 AIRSS 和基于进化算法的 USPEX。
• 在 0 GPa 和 10 GPa 条件下，对 Lu–N–H 三元体系中的超过 200,000 种独特结构进行了采样。
• 执行密度泛函理论（DFT）几何优化，并构建凸包以识别热力学稳定相和亚稳相。
• 使用密度泛函微扰理论（DFPT）计算电子-声子耦合和超导转变温度（Tc）。
• 评估预测相的 XRD 和 Raman 谱图，以检验其与实验观测的一致性。
• 采用多尺度方法，结合结构预测、电子结构分析和超导性质建模，对所有候选相进行全面评估。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 Lu–N–H 体系中，是否存在任何亚稳相可在常压下支持接近或高于 200 K 的超导转变温度（Tc）？
• RQ2 报道的实验特征（如颜色变化和 XRD 图谱）是否与 Lu–N–H 体系中任何预测的亚稳结构一致？
• RQ3 在常压条件下，Lu–N–H 体系中是否存在一种常规电子-声子机制，能够产生 Tc > 200 K？
• RQ4 报道的实验结果是否指向预测相空间中一个热力学或动力学稳定的相？

主要发现

• 在超过 150 种位于凸包附近 50 meV/atom 范围内的亚稳结构中，共识别出 52 种可作为常规超导性的可行候选相。
• Lu–N–H 体系中所有预测的超导转变温度（Tc）均显著低于室温，最高 Tc 值低于 100 K。
• 报道的实验相 A（粉红色，Fm3m 对称性）最匹配于氮掺杂的 LuH2，但该相在计算中未表现出超导性。
• 实验中观察到的从蓝色到粉红色的颜色转变与氢缺乏的 LuH2 一致，但该相不支持超导性。
• Lu–N–H 体系中不存在任何常规电子-声子机制，可解释在 2 GPa 下报道的 300 K Tc。
• 本研究得出结论：Lu–N–H 中报道的常压超导性无法由常规电子-声子配对机制解释，强烈质疑了实验报告的结论。