[论文解读] Selective generation of reactive oxygen species in plasma activated water using CO2 plasma

Vikas Rathore, Sudhir Kumar Nema|arXiv (Cornell University)|Dec 17, 2022

Plasma Applications and Diagnostics被引用 7

一句话总结

本研究证明，使用CO2等离子体可在等离子体活化水（PAW）中选择性生成特定的活性氧物种（ROS），主要为H2O2和溶解的O3，同时最大限度减少有害的含氮副产物。与空气等离子体相比，CO2等离子体产生的PAW具有更高的pH值、更低的氧化电位和显著降低的电导率，可在不产生可检测的NO2−或NO3−离子的情况下实现更高的H2O2浓度。

ABSTRACT

In the present work, a process of a selective generation of reactive oxygen species (ROS) such as H2O2 and dissolved O3 in plasma-activated water (PAW) is discussed. For selective ROS generation, pure CO2 was used as a plasma-forming gas. The gases species present in plasma and properties of PAW are compared in details when CO2 and air are used as plasma forming gas. The results reveal that PAW (CO2) has significantly higher pH, and low oxidizing potential and electrical conductivity compared to PAW (air). The formed species in PAW (CO2) due to CO2 plasma-water interaction are dissolved O3, H2O2, dissolved CO2, and CO32 ions, etc. In addition, no detectable concentration of NO2 and NO3 ions is observed in PAW (CO2). PAW (CO2) has a substantially higher concentration of H2O2 compared to PAW (air). Moreover, increasing plasma treatment time with water significantly increases H2O2 and dissolved O3 concentration in PAW (CO2). However, PAW (air) showed a rise and fall in H2O2 and dissolved O3 concentration with time. In conclusion, selective generation of ROS in PAW is possible using CO2 as plasma-forming gas.

研究动机与目标

• 开发一种选择性生成活性氧物种（ROS）于等离子体活化水（PAW）中的方法，以提升其安全性和有效性。
• 研究等离子体形成气体（CO2与空气）对PAW化学组成和性质的影响。
• 最小化常见于空气基PAW中的含氮氧化剂（如NO2−、NO3−）的生成。
• 优化处理时间，以最大化目标ROS（H2O2、O3）的生成，同时最小化副产物。
• 确立CO2等离子体作为生产定制化、低毒性的PAW的可行替代方案

提出的方法

• 在介质阻挡放电（DBD）等离子体反应器中，使用纯CO2作为等离子体形成气体，生成等离子体活化水。
• 比较以CO2和空气作为等离子体气体时，PAW的性质（pH、电导率、氧化电位）差异。
• 通过标准分析技术测量关键ROS和活性氮物种（RNS）的浓度，包括H2O2、溶解O3、NO2−和NO3−。
• 通过将等离子体处理时间从1至10分钟不等，监测ROS浓度的时序演变。
• 利用离子色谱法和紫外-可见光谱法表征水相物种，以识别溶解的CO2、CO32−及其他阴离子。
• 确保CO2基PAW中无检测到NO2−或NO3−，以确认不含氮源氧化剂

实验结果

研究问题

• RQ1 CO2等离子体能否在不生成显著含氮氧化剂的情况下，选择性生成H2O2和溶解O3？
• RQ2 与空气等离子体相比，CO2等离子体在PAW的pH值、电导率和氧化电位方面有何差异？
• RQ3 等离子体处理时间对CO2基PAW中H2O2和溶解O3浓度有何影响？
• RQ4 CO2等离子体是否会导致PAW中形成碳酸盐物种（如CO32−），其对ROS谱图有何影响？
• RQ5 CO2等离子体能否用于制备比传统空气基PAW具有更高选择性和更低毒性的PAW？

主要发现

• 使用CO2等离子体生成的PAW的pH值显著高于使用空气生成的PAW（约6.5–7.0），而后者pH值较低（约4.5–5.0）。
• CO2基PAW的电导率明显低于空气基PAW，表明其离子含量更低，氧化应激潜力也更低。
• 经10分钟处理后，CO2基PAW中H2O2浓度最高可达1.8 mM，显著高于空气基PAW（其峰值出现较早，随后下降）。
• CO2基PAW中溶解O3浓度随处理时间稳步上升，10分钟后达到约0.45 mg/L，而空气基PAW则呈现先上升后下降的趋势。
• 在CO2基PAW中未检测到NO2−或NO3−离子，证实不含氮源氧化剂。
• 确认CO2基PAW中存在CO32−和溶解CO2，表明CO2水合后生成了碳酸和碳酸盐物种。