[论文解读] Selective Interface Control of Order Parameters in Complex Oxides

D. Meyers, Jian Liu+8 more|arXiv (Cornell University)|May 27, 2015

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 68被引用 13

一句话总结

本研究证明，在超薄NdNiO₃薄膜中，异质外延应变选择性地抑制了电荷序和结构序参数，同时保持了体相类似的莫特金属-绝缘体转变和反铁磁序。通过共振X射线散射和X射线吸收谱，作者揭示了一种纯粹由电子驱动、保持对称性的莫特转变，该转变仅由磁序驱动，从而在复杂氧化物中将它与竞争相互作用分离。

ABSTRACT

In complex materials observed electronic phases and transitions between them often involves coupling between many degrees of freedom whose entanglement convolutes understanding of the instigating mechanism. Metal-insulator transitions are one such problem where coupling to the structural, orbital, charge, and magnetic order parameters frequently obscures the underlying physics. Here, we demonstrate a way to unravel this conundrum by heterostructuring a prototypical multi-ordered complex oxide NdNiO3 in ultra thin geometry, which preserves the metal-to-insulator transition and bulk-like magnetic order parameter, but entirely suppresses the symmetry lowering and charge order parameter. These findings illustrate the utility of heterointerfaces as a powerful method for removing competing order parameters to gain greater insight into the nature of the transition, here revealing that the magnetic order generates the transition independently, leading to a purely electronic Mott metal-insulator transition.

研究动机与目标

• 为了厘清在复杂氧化物中掩盖真实金属-绝缘体转变机制的竞争性序参数（电荷序、结构序和磁序）
• 为了研究外延异质界面是否能够选择性抑制特定序参数，同时保持其他序参数，从而实现主导驱动力机制的隔离
• 为了确定稀土镍氧化物中的金属-绝缘体转变是否可完全由电子关联驱动，而独立于电荷或结构畸变
• 为了验证在超薄NdNiO₃薄膜中存在一种保持对称性、纯粹由电子驱动的莫特转变

提出的方法

• 在施加晶格应变和对称性约束的基底上外延生长15单元胞厚的NdNiO₃薄膜，以抑制结构序和电荷序参数
• 利用共振X射线散射（RXS）探测电荷序和轨道占据情况，检测到在超薄薄膜体系中不存在电荷序
• 采用Ni L₃边的X射线吸收谱（XAS）追踪金属-绝缘体转变过程中的电子结构变化，观察到峰分裂现象，表明出现莫特绝缘态行为
• 分析O K边前峰强度以评估能带宽度的减小，证实转变温度约为150 K时发生一阶金属-绝缘体转变
• 将实验结果与LSDA+U和DMFT理论计算进行比较，验证Ni电荷序的缺失以及磁序的持续存在
• 利用先进光子源和先进光源的同步辐射XAS和RXS技术，实现对电子态和磁态的元素特异性、动量分辨探测

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过外延异质结构工程，将NdNiO₃中的金属-绝缘体转变与电荷序和结构序参数解耦？
• RQ2 在无电荷或结构畸变的情况下，磁序参数是否足以独立驱动金属-绝缘体转变？
• RQ3 在超薄薄膜中，体相类似的反铁磁序持续存在，是否表明存在纯粹的电子驱动莫特转变？
• RQ4 在薄膜中，Pbnm相的对称性是否可在转变过程中保持，从而防止伴随电荷序出现的P2₁/n结构畸变？
• RQ5 界面工程在隔离各个序参数以揭示复杂相变真实驱动力机制方面起什么作用？

主要发现

• 15单元胞厚的NdNiO₃薄膜中，金属-绝缘体转变在约150 K时持续存在，且电子结构和磁序无明显变化，证实了该转变的鲁棒性
• 共振X射线散射显示在所有温度下电荷序完全被抑制，表明在超薄薄膜中不存在Ni电荷歧化
• X射线吸收谱显示在转变温度以下，Ni L₃边出现明显分裂，强度变化与体相行为一致，证实了绝缘态的形成
• O K边前峰强度在转变温度处出现急剧减小，证实了能带宽度的减小以及金属-绝缘体转变的一阶特征
• 磁序保持在E′-反铁磁相，Q矢量无变化，表明磁转变与结构序和电荷序解耦
• 理论计算（LSDA+U）证实，在Pbnm对称性下，系统支持一种无Ni电荷序的绝缘态，能隙由自旋极化的氧空穴产生，支持实验观察到的纯粹电子驱动莫特转变