[论文解读] Self-Assembled Monolayer Piezoelectrics: Electric-Field Driven Conformational Changes

Xinfeng Quan, Jeffry D. Madura+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 27, 2017

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 51被引用 3

一句话总结

本研究证明，自组装单层（SAMs）的寡肽在施加电场（1–3 V）下表现出强烈的线性压电响应，可通过压电响应力显微镜（PFM）测量应变。该效应源于电场诱导的柔性肽链构象变化，提供了一种无需极化处理的柔性、易制备的压电材料替代方案，相较于刚性压电氧化物更具优势。

ABSTRACT

We demonstrate that an applied electric field causes piezoelectric distortion across single molecular monolayers of oligopeptides. We deposited self-assembled monolayers ~1.5 nm high onto smooth gold surfaces. These monolayers exhibit strong piezoelectric response that varies linearly with applied bias (1-3V), measured using piezoresponse force microscopy (PFM). The response is markedly greater than control experiments with rigid alkanethiols and correlates with surface spectroscopy and theoretical predictions of conformational change from applied electric fields. Unlike existing piezoelectric oxides, our peptide monolayers are intrinsically flexible, easily fabricated, aligned and patterned without poling.

研究动机与目标

• 探索自组装单层（SAMs）的寡肽在金基底上的压电行为。
• 研究柔性肽链在电场作用下的构象变化是否能产生可测量的压电响应。
• 比较柔性肽类SAMs与刚性烷基氢硫醇对照组的压电响应。
• 展示一种无需极化处理即可制备对齐、可图案化且本征柔性的压电材料的方法。
• 通过表面光谱分析和电场驱动结构变化的理论预测，验证实验结果。

提出的方法

• 通过溶液自组装法在光滑金基底上沉积厚度约1.5 nm的寡肽自组装单层（SAMs）。
• 在SAMs上施加1–3 V范围内的电场，以诱导机电应变。
• 利用压电响应力显微镜（PFM）测量压电响应，该技术可检测局部表面位移。
• 在相同条件下，将响应幅度和线性度与刚性烷基氢硫醇对照SAMs进行比较。
• 将实验测得的PFM数据与表面光谱分析及电场作用下构象变化的理论建模结果进行关联。
• 利用理论预测支持肽类单层中电场驱动结构重取向的机理。

实验结果

研究问题

• RQ1 自组装单层的寡肽在施加电场下是否能表现出可测量且线性的压电响应？
• RQ2 这些柔性肽类SAMs中压电效应的来源是什么——具体而言，是否源于构象变化？
• RQ3 柔性肽类SAMs的压电响应与刚性烷基氢硫醇SAMs相比在定量上如何？
• RQ4 这些基于肽的单层是否可实现图案化和对齐，且无需像传统压电材料那样进行极化处理？
• RQ5 理论模型和表面光谱分析在多大程度上支持电场诱导构象变化的假设？

主要发现

• 肽类SAMs在施加偏置电压（1–3 V）下表现出强烈且线性的压电响应，响应程度与电压成比例增加，证实了直接的机电耦合效应。
• 测得的压电响应显著高于刚性烷基氢硫醇对照SAMs，表明分子柔性在其中起到了显著贡献。
• 表面光谱分析与理论建模均支持肽链中存在电场驱动的构象变化。
• 单层表现出本征压电性，无需极化处理，从而实现了简便的制备与图案化。
• 响应在整个单层中保持一致，表明SAMs在金基底上具有均匀的取向和结构完整性。
• 结果表明，柔性且仿生的单层材料可在纳米尺度上作为高效、可加工的压电材料使用。