[论文解读] Self-assembled porous media from particle-stabilized emulsions

S. Frijters, Jens Harting|arXiv (Cornell University)|Aug 13, 2014

Pickering emulsions and particle stabilization被引用 5

一句话总结

本文提出一种自组装方法，利用粒子稳定的乳液构建可调谐多孔介质，其中通过固化某一液相或粒子层形成多孔结构。通过调节粒子的润湿性和浓度，渗透率可在三个数量级范围内调控，其中开放型双连续相（bijel）结构因具有高渗透率和高比表面积，被证明在过滤器和反应器中表现最优。

ABSTRACT

We propose a new mechanism to create self-assembled porous media with highly tunable geometrical properties and permeabilities: We first allow a particle-stabilized emulsion to form from a mixture of two fluids and colloidal particles. Then, either one fluid phase or the particle layer is solidified, which can be achieved by techniques such as polymerization or freezing. Based on computer simulations we demonstrate that modifying only the particle wettability or concentration results in porous structures with a wide range of pore sizes and a permeability that can be varied by up to three orders of magnitude. We then discuss optimization of these properties for self-assembled filters or reactors and conclude that structures based on so-called "bijels" are most suitable candidates.

研究动机与目标

• 开发一种自组装机制，以制造具有高度可调几何结构和传输性能的多孔介质。
• 解决在难以到达的位置（如地下管道）制造多孔材料时缺乏精细组装控制的问题。
• 针对特定应用优化多孔结构——具体而言，针对需要高渗透率和小孔径的过滤器，以及需要高渗透率和大比表面积的反应器。
• 确定最适合目标应用的乳液形态（Pickering型与bijel型）及粒子参数，以最大化性能。

提出的方法

• 采用格子玻尔兹曼方法（LB3D）模拟三维粒子稳定乳液中的流体动力学和粒子相互作用。
• 利用分子动力学模拟粒子-粒子相互作用及通过接触角控制的粒子-流体润湿行为。
• 模拟由两种不相溶流体（油和水）及胶体粒子组成的乳液，界面张力通过Shan-Chen相互作用力建模。
• 通过模拟聚合或交联，使流体相或粒子层发生固化，分别形成“填充型”多孔介质或“开放型”多孔介质。
• 在所得多孔结构中应用达西定律计算渗透率，以评估传输性能。
• 通过改变粒子润湿性（接触角）和体积分数，探索乳液形态和最终多孔网络的完整参数空间。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何利用粒子稳定的乳液生成具有可调孔径和渗透率的自组装多孔介质？
• RQ2 粒子润湿性和浓度对所得多孔结构的几何形态和传输性能有何影响？
• RQ3 在过滤器或反应器应用中，哪种乳液形态（Pickering型或bijel型）性能更优？
• RQ4 多孔介质的渗透率如何随粒子接触角和体积分数变化？
• RQ5 何种渗透率与比表面积的组合可使催化或反应应用的效率最大化？

主要发现

• 通过调节粒子润湿性和浓度，所得多孔介质的渗透率可在三个数量级范围内实现调控。
• 开放型bijel基多孔结构表现出最高渗透率，由于孔颈狭窄且通量高，特别适用于过滤器应用。
• 在反应器应用中，效率指标（κζφ）在开放型bijel结构中达到最大值，尤其在粒子体积分数较低时，因渗透率提升超过比表面积减少的影响。
• 粒子从界面脱离对比表面积-体积比的影响微乎其微，且对优化结果无显著影响。
• 在渗透率与畴尺寸关系图中，开放型与填充型结构呈现双分支特征，且该趋势定性上稳健，开放型bijel始终优于其他构型。
• 格子玻尔兹曼模拟能有效预测乳液形成与渗透率，从而实现多孔介质设计的高效虚拟优化。