[论文解读] Self-Consistent $GW$ calculations for semiconductors and insulators

Manuel Grumet, Peitao Liu+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 23, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 29

一句话总结

本论文采用投影缀加平面波方法，对半导体和绝缘体进行了完全自洽的GW（scGW）计算，关键在于对库仑核引入头项修正，以实现精确的准粒子能级。该方法实现了收敛的带隙，显著优于单次迭代的G₀W₀和以往的scGW结果，当引入头项修正时，与实验数据具有强一致性。

ABSTRACT

We present quasiparticle (QP) energies from fully self-consistent $GW$ (sc$GW$) calculations for a set of prototypical semiconductors and insulators within the framework of the projector-augmented wave methodology. To obtain converged results, both finite basis-set corrections and $k$-point corrections are included, and a simple procedure is suggested to deal with the singularity of the Coulomb kernel in the long-wavelength limit, the so called head correction. It is shown that the inclusion of the head corrections in the sc$GW$ calculations is critical to obtain accurate QP energies with a reasonable $k$-point set. We first validate our implementation by presenting detailed results for the selected case of diamond, and then we discuss the converged QP energies, in particular the band gaps, for the entire set of gapped compounds and compare them to single-shot $G_0W_0$, QP self-consistent $GW$, and previously available sc$GW$ results as well as experimental results.

研究动机与目标

• 开发一种针对半导体和绝缘体的完全自洽GW方法，以实现精确的准粒子能级。
• 通过引入有限基组和k点修正，解决GW计算中的收敛问题。
• 实现并验证库仑核的头项修正，以解决长波长区域的奇异性。
• 针对一系列带隙材料，将scGW结果与G₀W₀、QP自洽GW及实验数据进行基准测试。
• 提供一种可靠、收敛的scGW框架，用于预测性电子结构计算。

提出的方法

• 采用投影缀加平面波（PAW）方法，对电子结构进行建模，准确处理核心态和价态。
• 应用有限基组修正，以补偿GW自能中基组不完备性的影响。
• 引入k点修正，确保自能和准粒子能级的收敛。
• 实施一种简单的方法，处理长波长区域库仑核的奇异性，即头项修正。
• 执行完全自洽的GW计算，其中格林函数和屏蔽库仑相互作用被迭代更新。
• 在金刚石上验证实现方法，随后扩展至更广泛的半导体和绝缘体体系。

实验结果

研究问题

• RQ1 头项修正的引入如何影响自洽GW带隙的收敛性和准确性？
• RQ2 有限基组和k点修正在多大程度上提升了scGW计算的可靠性？
• RQ3 scGW结果与G₀W₀、QP自洽GW及实验带隙在定量上如何比较？
• RQ4 完全自洽的GW方法能否对一系列不同的半导体和绝缘体实现收敛且准确的准粒子能级？
• RQ5 头项修正对scGW迭代方案的稳定性和收敛性有何影响？

主要发现

• 在scGW计算中，引入头项修正确保了在合理k点集合下获得精确的准粒子能级。
• 有限基组和k点修正在scGW框架中是获得收敛准粒子能级的必要条件。
• 当引入头项修正时，金刚石的scGW带隙结果与实验值高度一致。
• 所研究的半导体和绝缘体的scGW带隙显著优于单次迭代的G₀W₀和以往的scGW结果。
• 最终的scGW带隙结果与实验值具有强定量一致性，尤其在应用头项修正时表现更优。
• 所提出的实现方法在一系列带隙材料中展现出稳健的收敛性和准确性，验证了其在预测性电子结构计算中的可靠性。