[论文解读] Self-Induced Decay of Intense Laser Pulse into a Pair of Surface Plasmons

Ivan Oladyshkin|arXiv (Cornell University)|Mar 30, 2022

Laser Material Processing Techniques参考文献 29被引用 3

一句话总结

本文提出一种自激不稳定性机制：在金属表面法向入射的超强飞秒激光脉冲，由于热非线性反馈回路，衰变为一对反向传播的表面等离子体极化激元（SPPs）。激光与SPPs的干涉导致周期性电子加热，共振调制金属的介电函数，使SPP增长呈指数级，饱和幅度在约1 J/cm²辐照能量下于10–50 fs内达到透射场的约1/2。

ABSTRACT

We show theoretically that an intense femtosecond optical pulse incident normally on a metal surface tends to decay into a pair of counter-propagating surface plasmon-polaritons (SPPs). The interference field heats the medium periodically, which causes a periodic permittivity perturbation and resonantly amplifies the magnitudes of SPPs. The instability growth time is only 10-50 fs for typical metals at damaging laser fluences. This mechanism is promising for the interpretation of laser-induced periodic surface structures formation in a single-pulse pumping regime.

研究动机与目标

• 解释单脉冲辐照下金属中激光诱导周期性表面结构（LIPSS）形成的初始阶段。
• 填补理论空白，阐明为何在无预设结构表面或显著表面粗糙度条件下，SPPs仍能被高效激发。
• 证明SPP干涉引起的热非线性驱动SPP指数级增长，使该过程对初始粗糙度不敏感。
• 提供一种在飞秒时间尺度下运行的LIPSS形成机制，与约1 J/cm²辐照能量下的实验观测一致。

提出的方法

• 建模介电函数实部Re(ε) < -1的金属表面反射强激光脉冲，假设介电函数扰动δε较小。
• 采用线性化电磁理论分析入射波与反射波干涉引起的SPP激发。
• 引入反馈回路：SPP干涉图样导致周期性电子加热，进而引起时间依赖的介电函数调制。
• 利用时变微扰方法推导SPP增长速率，其演化由类非线性薛定谔方程控制。
• 通过内部电场达到约1.5Et的条件估算SPP饱和振幅，表明存在强非线性效应。
• 考虑SPP因衍射和吸收导致的寿命，发现衍射效应可忽略（~3–4 ps），而加热使吸收寿命缩短至~30 fs。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无预设结构表面或显著表面粗糙度的条件下，SPPs能否在单脉冲激光辐照下被高效激发？
• RQ2 何种物理机制使SPPs在名义上平坦的金属表面于飞秒激光脉冲期间实现指数级增长？
• RQ3 入射激光与SPPs的干涉如何导致介电函数的周期性调制并实现SPP的共振放大？
• RQ4 SPP增长的时间尺度是多少？与激光脉宽及电子弛豫时间相比如何？
• RQ5 最终SPP振幅如何依赖于激光辐照能量及材料参数（如等离子体频率和碰撞频率）？

主要发现

• 由于热非线性反馈回路，强激光脉冲在金属表面的反射过程对衰变为一对反向传播SPPs呈不稳定性。
• 在约1 J/cm²辐照能量下，典型金材料参数对应的SPP增长时间估计为10–50 fs，与激光脉宽相当或更短。
• 该机制无需依赖预设结构或经验性耦合系数，即可解释单脉冲条件下LIPSS的形成。
• 饱和SPP电场振幅约为透射场的1/2（即Et/4），表明存在强烈的非线性增强效应。
• 电子碰撞频率在加热下升高，使吸收时间从~370 fs缩短至~30 fs，从而限制了指数增长阶段。
• 由介电函数光栅引起的衍射损耗可忽略不计（寿命~3–4 ps），证实主导过程为热非线性驱动的放大。