[论文解读] Separation of microscale chiral objects by shear flow
本文证明,微尺度手性物体(如非运动性螺旋状细菌)在微流体剪切流中由于各向异性的阻力,会经历横向漂移,从而实现高效(80%以上产率)且快速(<2秒)的手性分离。漂移方向取决于螺旋的对映性与剪切方向,实验结果与阻抗力理论预测一致,并将该方法扩展至可能分离尺寸小至40纳米的手性分子。
We show that plane parabolic flow in a microfluidic channel causes nonmotile helically-shaped bacteria to drift perpendicular to the shear plane. Net drift results from the preferential alignment of helices with streamlines, with a direction that depends on the chirality of the helix and the sign of the shear rate. The drift is in good agreement with a model based on resistive force theory, and separation is efficient (>80%) and fast (<2s). We estimate the effect of Brownian rotational diffusion on chiral separation and show how this method can be extended to separate chiral molecules.
研究动机与目标
- 开发一种低成本、可扩展的分离手性微尺度物体的方法,无需使用手性介质。
- 证明剪切流可诱导非运动性螺旋状细菌产生依赖于手性的横向漂移。
- 量化布朗转动扩散对分离效率的影响。
- 估算使用剪切流进行手性分离的最小尺寸限制,将该方法扩展至纳米尺度手性分子。
- 探索通过提高剪切速率和采用其他取向调控机制,将该方法扩展至分子尺度手性分离的可行性。
提出的方法
- 利用具有抛物线流速分布的微流体通道,在高剪切速率(>10^6 s⁻¹)下生成平面剪切流。
- 采用非运动性右旋螺旋体(Leptospira biflexa flaB突变株)作为具有约16 µm长度和200 nm直径的模型手性粒子。
- 应用阻抗力理论(RFT)模拟阻力各向异性:当螺旋段垂直于流动方向时阻力更大。
- 利用与取向相关的阻力和Jeffery轨道动力学计算净漂移速度,漂移方向由螺旋手性和剪切符号决定。
- 使用Fokker-Planck方程建模取向分布,结合转动扩散(DR = 2.3×10⁻³ s⁻¹)和剪切诱导旋转速率。
- 利用佩克莱特数(Pe = γ̇ / DR)估算最小可分辨尺寸,平衡剪切取向与布朗扩散效应,并受斯托克斯流(Re ≪ 1)约束。
实验结果
研究问题
- RQ1在微通道中,剪切流是否能因各向异性流体阻力而在非运动性手性微尺度物体上诱导出横向漂移?
- RQ2漂移的方向和大小如何依赖于螺旋手性和剪切速率符号?
- RQ3布朗转动扩散在多大程度上会破坏手性分离?在何种尺寸尺度下该效应将变得不可行?
- RQ4在剪切速率和雷诺数的约束下,该方法理论上可实现手性分离的最小尺寸限制是多少?
- RQ5通过提高剪切速率并控制粒子取向,该方法是否可扩展用于分离手性分子(例如,<40 nm)?
主要发现
- 在抛物线剪切流中,右旋螺旋体在垂直于流动平面的方向上发生漂移,漂移方向由手性和剪切符号决定,实验测得漂移速度约为0.41 µm s⁻¹。
- 基于阻抗力理论和取向分布建模的理论漂移速度(0.81–1.22 µm s⁻¹)与实测漂移速度(0.41 µm s⁻¹)吻合良好,微小差异可能源于柔性影响。
- 手性分离效率超过80%,且在2秒内完成,表明该方法具备高速、高产率的分选能力。
- 佩克莱特数(Pe = γ̇ / DR)决定取向排列:实验中Pe ≈ 4×10⁴,表明剪切作用远强于布朗扩散。
- 理论估算表明,在剪切速率约10⁸ s⁻¹下,该方法可实现约40 nm粒子的手性分离,该剪切速率在现代微流体系统中可实现。
- 实验已实现高达10⁶ s⁻¹的剪切速率,可分离80 nm粒子,优化条件下有望扩展至40 nm。
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