[论文解读] Signatures of Chiral Superconductivity in Chiral Molecule Intercalated Tantalum Disulfide

Zhong Wan, Gang Qiu+10 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2023

Surface Chemistry and Catalysis被引用 6

一句话总结

本研究通过Little-Parks测量，在手性分子插层的二硫化钽（TaS₂）中揭示了手性超导性的特征信号，发现左旋和右旋手性插层均表现出稳健的半通量量子相移——该现象在原始或非手性体系中均不存在，表明存在拓扑非平庸的超导态。临界电流测量进一步显示，在0.5 K以下的反向电流偏置条件下，相移接近π，支持手性p波对称性配对。

ABSTRACT

Chiral superconductors, a unique class of unconventional superconductors in which the complex superconducting order parameter winds clockwise or counter-clockwise in the momentum space, represent a topologically non-trivial system with direct implications for topological quantum computing. Intrinsic chiral superconductors are extremely rare, with only a few arguable examples including heavy fermion metals (UTe$_2$, UPt$_3$) and perovskite superconductor Sr$_2$RuO$_4$. Chiral molecules with neither mirror nor inversion symmetry have been widely investigated, in which the spin degeneracy may be lifted by the molecular chirality. Thus, a combination of superconductivity with chiral molecules may lead to a spin-polarized ground state for realizing chiral superconductivity. Herein we report the first investigation of unconventional superconductivity in chiral molecule intercalated tantalum disulfide (TaS$_2$) and reveal key signatures of chiral superconductivity. Little-Parks measurements demonstrate a robust and reproducible half-flux quantum phase shift in both left- and right-handed chiral molecule intercalated TaS$_2$, which is absent in pristine TaS$_2$ or achiral molecule intercalated TaS$_2$, highlighting the essential role of molecular chirality in inducing unconventional superconductivity. The robust half-flux quantum phase shift demonstrates unconventional superconductivity and constitutes strong evidence supporting a chiral superconducting ordering parameter. Critical current measurements at lower temperature reveal a peculiar asymmetric phase shift under opposite supercurrent, with a relative phase difference approaching the unity of π at below 0.5 K, further supporting topologically non-trivial superconductivity. Our study signifies the potential of hybrid superlattices with intriguing coupling between the crystalline atomic layers and the self-assembled molecular layers.

研究动机与目标

• 研究手性分子插层TaS₂中的非常规超导性。
• 确定分子手性是否诱导拓扑非平庸的超导性。
• 在范德华异质结构中识别手性超导配对的实验信号。
• 探索TaS₂中手性分子层与超导原子层之间的相互作用。
• 构建具有可调手性的混合超晶格平台，以实现手性超导性。

提出的方法

• 将无镜像对称或反演对称的有机手性分子插层至2H-TaS₂，以打破空间反演对称性。
• 进行Little-Parks振荡测量，以探测超导通量量子周期性并检测相移。
• 在相反电流偏置下测量临界电流随磁场的变化，以探测相位不对称性。
• 对比左旋、右旋及非手性分子插层TaS₂的结果，以分离分子手性的作用。
• 分析电阻振荡中的相移，以识别半通量量子位移，这是手性超导性的关键标志。
• 采用低温测量（低于0.5 K）以进入拓扑效应占主导的 regime。

实验结果

研究问题

• RQ1 手性分子插层是否能在TaS₂中诱导手性超导性？
• RQ2 Little-Parks效应中的哪些实验信号表明存在手性超导序参量？
• RQ3 在手性插层TaS₂中，临界电流在相反电流偏置下是否表现出不对称行为？
• RQ4 分子手性如何区分手性超导态与常规或非手性超导态？
• RQ5 拓扑保护在观测到的超导相移中起何种作用？

主要发现

• 在左旋和右旋手性分子插层TaS₂中的Little-Parks测量均显示稳健且可重复的半通量量子相移，该现象在原始或非手性插层TaS₂中均不存在。
• 半通量量子位移是非常规超导性的直接信号，强烈支持手性p波对称性配对。
• 在0.5 K以下，临界电流测量揭示了在相反超电流下相位不对称性，相对相位差接近π，表明存在拓扑非平庸的超导性。
• 观测到的相移具有稳健性和可重复性，证实了分子手性在打破时间反演对称性并稳定手性超导态中的关键作用。
• 结果表明，手性分子层可在TaS₂中诱导自旋极化的超导态，从而开启一类新型混合超晶格。
• 该体系提供了一个可调谐平台，可在不依赖本征重费米子或钙钛矿材料的前提下实现手性超导性。