[论文解读] Signatures of pressure-enhanced helimagnetic order in van der Waals multiferroic NiI$_2$

Connor A. Occhialini, Luiz G. P. Martins+11 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2023

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究证明，静水压显著提高了范德华型多铁材料NiI₂中螺旋磁性和反铁磁性转变温度，分别提高了15.3 K/GPa和14.4 K/GPa。这种增强源于压力诱导的层间及第三近邻层内交换相互作用的增强，经高压拉曼光谱、光学线性二向色性及X射线衍射验证，揭示了在二维材料中稳定高温多铁性的通用路径。

ABSTRACT

The van der Waals (vdW) type-II multiferroic NiI$_2$ has emerged as a candidate for exploring non-collinear magnetism and magnetoelectric effects in the 2D limit. Frustrated intralayer exchange interactions on a triangular lattice result in a helimagnetic ground state, with spin-induced improper ferroelectricity stabilized by the interlayer interactions. Here we investigate the magnetic and structural phase transitions in bulk NiI$_2$, using high-pressure Raman spectroscopy, optical linear dichroism, and x-ray diffraction. We obtain evidence for a significant pressure enhancement of the antiferromagnetic and helimagnetic transition temperatures, at rates of $\sim15.3/14.4$ K/GPa, respectively. These enhancements are attributed to a cooperative effect of pressure-enhanced interlayer and third-nearest-neighbor intralayer exchange. These results reveal a general path for obtaining high-temperature type-II multiferroicity via high pressures in vdW materials.

研究动机与目标

• 研究块体NiI₂中磁性和结构相变的压强依赖性，其为范德华型II类多铁材料。
• 确定静水压是否能够使螺旋磁性和多铁相在更高温度下稳定。
• 识别导致压力增强磁序的微观机制，特别是交换相互作用。
• 通过压强调控建立在二维范德华材料中实现高温多铁性的通用途径。

提出的方法

• 利用高压拉曼光谱，通过低能电磁子模式的出现探测磁相变。
• 利用光学线性二向色性探测与多铁态相关的旋转对称性和反演对称性破缺。
• 利用粉末X射线衍射监测压强下结构相变及晶格对称性的变化。
• 将实验测得的相变温度与压力依赖的交换相互作用（J₁∥, J₃∥, Jₑff⊥）的第一性原理计算结果进行比较。
• 采用广义Katsura-Nagaosa-Balatsky模型估算压强诱导的自旋诱导极化变化。
• 基于计算得到的交换参数进行蒙特卡罗模拟，预测压强下相变温度的变化趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 静水压是否增强了NiI₂中螺旋磁性和反铁磁性转变温度？
• RQ2 导致多铁相压力稳定化的主导交换相互作用是什么？
• RQ3 压强如何影响NiI₂中的面内螺旋螺旋周期（Q∥）和自旋诱导的铁电极化？
• RQ4 观察到的压强增强效应是否能通过交换相互作用的第一性原理计算加以解释？
• RQ5 是否存在一个临界压强范围，使得层间与第三邻近邻居交换相互作用之间的竞争效应变得显著？

主要发现

• 在静水压下，反铁磁转变温度（T_N,1）以15.3 K/GPa的速率上升。
• 螺旋磁转变温度（T_N,2）以14.4 K/GPa的速率上升，表明多铁态受到强烈压强稳定。
• 在15 GPa以内未观察到新相，表现为无额外拉曼活性模式或衍射峰的出现。
• T_N,2和T_N,1的压强增强与第一性原理计算预测的层间交换（Jₑff⊥）和第三近邻层内交换（J₃∥）的增加密切相关。
• 随着压强增加，|J₃∥ / J₁∥|的比值增大，有利于缩短面内螺旋周期（增大Q∥），并可能增强自旋诱导极化。
• 理论蒙特卡罗模拟在5 GPa以内与实验测得的T_N,2趋势吻合良好，超过10 GPa后出现饱和，表明Jₑff⊥与J₃∥之间存在竞争效应。