[论文解读] Simple method for determining binding energies of fullerene negative ions

Z. Felfli, A. Z. Msezane|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2017

Electron and X-Ray Spectroscopy Techniques参考文献 1被引用 3

一句话总结

本文提出了一种新颖的Regge极点方法，采用包含核心极化效应的稳健势能，计算富勒烯的电子散射截面，通过将总截面中的尖锐共振与实验测得的电子亲和能匹配，成功预测了富勒烯负离子的结合能。该方法在C60至C92范围内与实验数据高度一致，首次为若干富勒烯提供了理论总截面，并实现了对无先前测量数据的富勒烯电子亲和能的精确提取。

ABSTRACT

A robust potential wherein is embedded the crucial core polarization interaction is used in the Regge Pole methodology to calculate low energy electron elastic scattering total cross section (TCS) for the C60 fullerene in the electron impact energy range 0.02 through 10.0 eV. The energy position of the characteristic dramatically sharp resonance appearing at the second Ramsauer Townsend (RT) minimum of the TCS representing stable C60 fullerene negative ion formation agrees excellently with the measured electron affinity (EA) of C60 [Huang et al 2014 J. Chem. Phys. 140 224315]. The benchmarked potential and the Regge-pole method are then used to calculate electron elastic scattering TCSs for selected fullerenes, from C54 through C240. The TCSs are found to be characterized generally by RT minima, shape resonances (SRs) and dramatically sharp resonances representing long lived ground state fullerene negative ion formation. For the TCSs of C70, C76, C78, and C84 the agreement between the energy positions of the very sharp resonances, corresponding to the binding energies (BEs) of the resultant fullerene negative ions, and the measured EAs is outstanding. Additionally, we extract the BEs of the resultant fullerene negative ions from our calculated TCSs of the C86, C90 and C92 fullerenes with estimated EAs larger than 3.0 eV by the experiment [Boltalina et al, 1993 Rapid Commun. Mass Spectrom. 7 1009] as well as of other fullerenes, including C180 and C240. Most of the TCSs presented in this paper are the first and only. Our novel approach is general and should be applicable to other fullerenes as well and complex heavy atoms, such as the lanthanide atoms. We conclude with a remark on the catalytic properties of the fullerenes through their negative ions.

研究动机与目标

• 开发一种通用且精确的方法，用于确定富勒烯负离子的结合能。
• 解决C60以上较大富勒烯电子散射截面（TCS）缺乏理论预测的问题。
• 提取电子亲和能大于3.0 eV的富勒烯（如C86、C90和C92）的结合能。
• 将该方法扩展至C180和C240等复杂体系，这些体系此前无任何TCS数据。
• 通过其电子结构探索富勒烯负离子的催化潜力。

提出的方法

• 采用Regge极点方法计算从C54到C240的富勒烯低能电子弹性散射总截面（TCS）。
• 使用包含核心极化相互作用的稳健势能，模拟电子-富勒烯散射动力学。
• 将总截面中第二个Ramsauer-Townsend（RT）极小值的能量位置识别为C60⁻负离子稳定形成的标志。
• 将总截面中的尖锐共振解释为长寿命基态富勒烯负离子态的特征信号。
• 以C60的实验电子亲和能为基准进行方法验证，结果表现出极佳一致性。
• 从计算得到的TCS中共振能量位置提取C86、C90、C92、C180和C240等富勒烯的结合能。

实验结果

研究问题

• RQ1 单一理论框架是否能准确预测广泛范围内富勒烯负离子的结合能？
• RQ2 包含核心极化效应的Regge极点方法在多大程度上能复现富勒烯的实验电子亲和能？
• RQ3 电子散射总截面中尖锐共振的能量位置与实际形成的负离子结合能之间存在何种关系？
• RQ4 该方法是否能可靠预测此前无实验电子亲和能测量的富勒烯的结合能？
• RQ5 该方法在多大程度上可推广至其他复杂重原子体系，如镧系元素原子？

主要发现

• C60的总截面中第二个Ramsauer-Townsend极小值的能量位置与实验测得的2.65 eV电子亲和能高度一致。
• 对于C70、C76、C78和C84，计算得到的总截面中尖锐共振位置与实验测得的电子亲和能匹配极佳。
• 该方法成功提取了C86、C90和C92富勒烯的结合能，其电子亲和能均高于3.0 eV，基于理论总截面。
• C180和C240的计算总截面为首次获得，为未来实验验证奠定了基础。
• 该方法展现出高度的准确性和可扩展性，表明其可推广至其他富勒烯及类似镧系元素等复杂重原子。
• 研究结果表明，由于富勒烯负离子具有稳定的阴离子态和电子亲和能特性，可能具备催化性能。