[论文解读] Simulating periodic systems on quantum computer

Jie Liu, Lingyun Wan+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 7, 2020

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 5

一句话总结

该论文提出两种量子算法——VQE-K2G 和 VQE/QSE，以提高变分量子本征求精算法（VQE）在周期性体系（如一维氢链）中的模拟精度。通过将k点哈特ree-Fock轨道转换为实轨道，或在后处理中应用量子子空间展开（QSE），两种方法均在基态和激发态能量计算中实现了全配置相互作用（FCI）级别的精度，克服了标准VQE在周期性体系中固有的复杂哈密顿量和波函数问题。

ABSTRACT

The variational quantum eigensolver (VQE) is one of the most appealing quantum algorithms to simulate electronic structure properties of molecules on near-term noisy intermediate-scale quantum devices. In this work, we generalize the VQE algorithm for simulating extended systems. However, the numerical study of an one-dimensional (1D) infinite hydrogen chain using existing VQE algorithms shows a remarkable deviation of the ground state energy with respect to the exact full configuration interaction (FCI) result. Here, we present two schemes to improve the accuracy of quantum simulations for extended systems. The first one is a modified VQE algorithm, which introduces an unitary transformation of Hartree-Fock orbitals to avoid the complex Hamiltonian. The second one is a Post-VQE approach combining VQE with the quantum subspace expansion approach (VQE/QSE). Numerical benchmark calculations demonstrate that both of two schemes provide an accurate enough description of the potential energy curve of the 1D hydrogen chain. In addition, excited states computed with the VQE/QSE approach also agree very well with FCI results.

研究动机与目标

• 为解决标准VQE在周期性体系（如一维氢链）模拟中与精确全配置相互作用（FCI）结果相比存在显著能量偏差的问题。
• 克服周期性体系中由k点哈特ree-Fock轨道引发的复杂哈密顿量与波函数带来的挑战。
• 开发适用于近中期量子硬件的高精度电子结构模拟算法，基于变分量子算法模拟固体中的电子结构。
• 通过混合量子-经典方法实现对周期性材料中基态与激发态的可靠计算。

提出的方法

• 提出VQE-K2G方案，通过酉变换将原胞中的k点哈特ree-Fock轨道映射到超胞中的Γ点实轨道，消除哈密顿量与波函数中的复数振幅。
• 采用仅含实数参数的ADAPT-VQE与UCCSD-VQE变分态，确保酉演化并避免复数优化问题。
• 通过将哈密顿量投影到VQE优化参考态的线性响应空间，实现VQE/QSE方法的后处理能量校正。
• 利用量子子空间展开（QSE）从VQE参考态中提取激发态，无需额外的变分优化。
• 采用自适应导数组装伪-泡利时间演化（ADAPT）变分态，通过迭代梯度选择激发算符，提升变分灵活性。
• 在1D无限氢链上进行数值基准测试，采用UCC与ADAPT变分态，并设置不同收敛阈值。

实验结果

研究问题

• RQ1 标准VQE结合k点哈特ree-Fock轨道能否准确模拟一维周期性氢链的势能面？
• RQ2 为何标准VQE在周期性体系中无法重现FCI结果，特别是在能量偏差方面？
• RQ3 将k点轨道通过酉变换映射为Γ点实轨道，能否消除复杂哈密顿量并提升VQE精度？
• RQ4 VQE与量子子空间展开（QSE）的结合能否提供精确的激发态能量并降低残余误差？
• RQ5 VQE-K2G与VQE/QSE在周期性体系中的精度与测量成本方面如何比较？

主要发现

• 标准UCCSD-VQE与ADAPT(3)-SD-VQE方法在描述一维氢链势能面时表现不佳，能量误差至少比分子体系大1–2个数量级。
• VQE-K2G方法消除了能量期望值中的残余虚部，通过将复数k点轨道转换为超胞中的实轨道，实现了FCI级别精度。
• VQE/QSE方法在收敛阈值ε=10⁻³时，将第一激发态的绝对能量误差降低至2.04×10⁻⁴ kcal/mol，展现出后处理校正的高精度。
• ADAPT(m)与ADAPT(m)-SD结合VQE/QSE可获得一致且精确的势能曲线，平均能量误差随ε从10⁻¹提升至10⁻³，由5.91×10⁻⁴降至2.04×10⁻⁴ kcal/mol。
• VQE/QSE方法的能量误差比VQE-K2G低1–2个数量级，但需要显著更多的测量次数，表明精度与资源成本之间存在权衡。
• 无Trotter分解的UCCGSD与ADAPT精度相当，但ADAPT通过自适应选择激发算符，在变分优化中展现出更高的灵活性与鲁棒性。