[论文解读] Simulation of Thermal Relaxation in Spin Chemistry Systems on a Quantum Computer Using Inherent Qubit Decoherence

Brian Rost, Barbara Jones+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 3, 2020

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 14

一句话总结

本文提出将NISQ时代量子计算机中固有的量子比特退相干作为资源，用于模拟自旋化学体系中的热弛豫过程，特别是三线态-单线态对动力学。通过利用自然退相干而非显式错误纠正，该方法准确模拟了量子振荡与时间分辨磁场效应，与TMP/PTP和DPS/PTP体系的实验数据及理论预测高度一致。

ABSTRACT

Current and near term quantum computers (i.e. NISQ devices) are limited in their computational power in part due to qubit decoherence. Here we seek to take advantage of qubit decoherence as a resource in simulating the behavior of real world quantum systems, which are always subject to decoherence, with no additional computational overhead. As a first step toward this goal we simulate the thermal relaxation of quantum beats in radical ion pairs (RPs) on a quantum computer as a proof of concept of the method. We present three methods for implementing the thermal relaxation, one which explicitly applies the relaxation Kraus operators, one which combines results from two separate circuits in a classical post-processing step, and one which relies on leveraging the inherent decoherence of the qubits themselves. We use our methods to simulate two real world systems and find excellent agreement between our results, experimental data, and the theoretical prediction.

研究动机与目标

• 证明NISQ量子计算机中固有的量子比特退相干可被重新用作计算资源，以模拟开放量子系统。
• 在无需额外错误缓解或电路开销的情况下，模拟自由基对系统中的热弛豫过程——这是自旋化学的关键。
• 通过将模拟的时间分辨磁场效应（TR-MFE）与实验数据和理论模型对比，验证该方法的有效性。
• 探索三种不同的实现策略：显式Kraus算符、对独立电路结果的后处理，以及直接利用自然量子比特退相干。
• 表明退相干虽通常为计算障碍，但可被利用以建模量子化学模拟中真实的弛豫过程。

提出的方法

• 使用量子线路模型模拟初始化为单线态的纠缠自由基对态的时间演化，其动力学由超精细耦合与Zeeman相互作用决定。
• 通过三种方法实现热弛豫：(1) 显式应用Kraus算符，(2) 对两段独立线路结果进行经典后处理，(3) 直接利用固有量子比特退相干。
• 使用量子通道 $ρ_{U} = ρ_{D} = ρ_{∞}$ 建模弛豫过程，其中 $ρ_{∞}$ 表示退相干下的稳态密度矩阵。
• 应用旋转门 $R_z(\phi/2)$ 模拟磁场依赖的动力学，并将其与退相干通道 $\mathcal{E}^\infty$ 结合，以重现完整演化过程。
• 使用时间分辨磁场效应（TR-MFE）比值 $M(t) = I_B(t)/I_0(t)$ 比较模拟与实验的荧光信号，以消除时间相关的复合速率影响。
• 通过将模拟的TR-MFE曲线与实验数据和理论预测对比，验证结果，采用高斯噪声模型以反映探测器限制。

实验结果

研究问题

• RQ1 NISQ设备中固有的量子比特退相干能否被用作物理资源，以模拟自旋化学体系中的热弛豫过程？
• RQ2 量子模拟在多大程度上能准确再现自由基对体系中实验的时间分辨磁场效应（TR-MFE）？
• RQ3 三种实现热弛豫的方法——Kraus算符、后处理与自然退相干——各自的优劣与局限性为何？
• RQ4 模拟的TR-MFE谱线在多大程度上与真实自由基对体系（如TMP/PTP和DPS/PTP）的实验数据和理论预测相匹配？
• RQ5 探测器噪声与信号衰减如何影响实验TR-MFE测量的可靠性？量子模拟能否克服这些限制？

主要发现

• 利用固有量子比特退相干的方法，成功以高保真度再现了TMP/PTP与DPS/PTP自由基对的TR-MFE信号，与实验数据高度一致。
• 对于TMP/PTP体系，采用 $\mu=0$ 且 $\sigma=75$ 的高斯噪声模型，可准确再现实验TR-MFE数据在长时间尺度下的噪声增长。
• 对于DPS/PTP体系，采用 $\sigma=700$ 的噪声模型可捕捉实验中的噪声行为，证实了该模拟框架的鲁棒性。
• 三种方法——Kraus算符、后处理与自然退相干——结果一致，其中后者在当前硬件上实现效率最高。
• 模拟的 $S(t)$（单线态概率）在不同磁场与时间延迟下，与理论预测及实验荧光谱线高度吻合。
• 本研究表明，退相干虽通常为计算限制，但可被重新利用为物理机制，以建模量子化学模拟中真实的弛豫过程。