[论文解读] Single-channel or multi-channel thermal transport? Effect of higher-order anharmonic corrections on the predicted phonon thermal transport properties of semiconductors

Ankit Jain|arXiv (Cornell University)|Feb 26, 2022

Thermal properties of materials参考文献 31被引用 13

一句话总结

本研究证明，高阶非谐效应——特别是四声子散射和声子重定域化——对于准确预测八种三元半导体中的声子热导率至关重要。若不考虑这些修正，最低阶理论会将热导率低估高达两倍，并错误地暗示存在多通道输运；而高阶理论则揭示出仅存在一个主导的类粒子输运通道，其相干贡献极小（<13%）。

ABSTRACT

The phonon thermal transport properties of eight ternary intermetallic semiconductors are investigated by accounting for higher-order four-phonon scattering, phonon renormalization, and multi-channel thermal transport. The commonly used lowest-order theory, which accounts only for three-phonon scattering and without phonon renormalization, fails drastically for considered materials and underpredicts the thermal conductivity by up to a factor of two. The thermal conductivity decreases for three compounds and increases for five compounds with the application of higher-order corrections owing to a contrasting role of four-phonon scattering and phonon stiffening on the predicted thermal conductivity. Using the higher-order theory, at a temperature of 300 K, the lowest obtained thermal conductivity is 0.31 W/m-K for BiCsK2 and three other compounds (SbCsK2, SbRbNa2, and SbRbK2) have thermal conductivities lower than 0.5 W/m-K via the particle-like phonon transport channel. The contribution from the wave-like coherent transport channel is lower than 0.05 W/m-K in all of these ultra-low thermal conductivity compounds. The higher-order theory is a must for the correct description of thermal transport physics, failing which the thermal transport is wrongly characterized as multi-channel transport by the lowest-order theory.

研究动机与目标

• 研究四声子散射和声子重定域化对三元半导体中声子热输运的影响。
• 解决低阶理论预测与超低热导率材料实验测量之间的差异。
• 确定观测到的热导率低估是由于缺少物理机制，还是输运通道表征错误所致。
• 验证高阶修正在晶体半导体中准确热输运建模中的必要性。

提出的方法

• 采用从头算方法，基于密度泛函微扰理论计算谐振和非谐力常数。
• 求解包含三声子和四声子散射过程的玻尔兹曼输运方程（BTE）。
• 通过重定域化的谐振力常数引入声子重定域化，以考虑四次非谐性。
• 利用包含类粒子声子输运和相干波状输运贡献的BTE计算热导率。
• 将最低阶理论（仅三声子）与高阶理论（三声子和四声子）的结果进行对比，以分离高阶修正的影响。
• 使用Ioffe-Regel极限评估在超低导热材料中类粒子声子图像的有效性。

实验结果

研究问题

• RQ1 四声子散射和声子重定域化如何影响三元半导体中预测的热导率？
• RQ2 为何最低阶理论在SbRbK2和BiCsK2等材料中无法准确预测热导率？
• RQ3 引入高阶修正后，热输运是否呈现有效单通道或多重通道图像？
• RQ4 哪些材料描述符可用于预测高阶修正对热导率的增益或减损？
• RQ5 当引入高阶修正时，波状相干输运在超低热导率化合物中的贡献程度如何？

主要发现

• 对于所研究的八种三元半导体，最低阶理论将热导率低估高达两倍。
• 在SbRbK2中，高阶修正使300 K时的热导率从0.16 W/m-K提高至0.37 W/m-K。
• 由于四声子散射与声子刚化效应的竞争，三种化合物的热导率降低，五种化合物的热导率升高。
• 在所有超低热导率化合物（如BiCsK2、SbCsK2、SbRbNa2、SbRbK2）中，波状相干输运贡献小于0.05 W/m-K，且在高阶理论下最高贡献低于13%。
• 经过高阶修正后，类粒子声子输运通道仍占主导地位，从而否定了最低阶理论所提出的多通道解释。
• 加权三声子散射相空间和有效键刚度被确定为预测高阶修正效应符号与大小的关键描述符。