[论文解读] Single-crystal Grains and Grain Boundaries in Graphene Grown by Chemical Vapor Deposition

Qingkai Yu, Luis A. Jauregui+15 more|arXiv (Cornell University)|Nov 21, 2010

Graphene research and applications参考文献 1被引用 1

一句话总结

本研究调查了在铜基底上化学气相沉积（CVD）生长的单晶石墨烯晶粒及其晶界。研究结果表明，晶界通过谷间散射和电阻显著降低电子性能，同时表明预先图案化的成核种子可实现可扩展的无晶界单晶石墨烯生长。

ABSTRACT

The strong interest in graphene has motivated the scalable production of high quality graphene and graphene devices. Since large-scale graphene films synthesized to date are typically polycrystalline, it is important to characterize and control grain boundaries, generally believed to degrade graphene quality. Here we study single-crystal graphene grains synthesized by ambient CVD on polycrystalline Cu, and show how individual boundaries between coalescing grains affect graphene's electronic properties. The graphene grains show no definite epitaxial relationship with the Cu substrate, and can cross Cu grain boundaries. The edges of these grains are found to be predominantly parallel to zigzag directions. We show that grain boundaries give a significant Raman D peak, impede electrical transport, and induce prominent weak localization indicative of intervalley scattering in graphene. Finally, we demonstrate an approach using pre-patterned growth seeds to control graphene nucleation, opening a route towards scalable fabrication of single-crystal graphene devices without grain boundaries.

研究动机与目标

• 理解晶界在降低CVD生长多晶石墨烯电子品质中的作用。
• 研究单晶石墨烯晶粒在多晶铜基底上的成核与生长机理。
• 确定石墨烯晶粒边缘相对于铜基底的取向和结构特征。
• 开发一种通过控制成核位点来消除大面积石墨烯中晶界的可扩展方法。
• 将拉曼光谱与电输运测量结果与石墨烯晶界结构相关联。

提出的方法

• 在多晶铜基底上通过常压化学气相沉积（CVD）生长单晶石墨烯晶粒。
• 利用预先图案化的生长种子精确控制成核位点并引导晶粒生长。
• 使用电子显微镜和拉曼光谱表征晶粒取向和边缘结构。
• 测量电输运性能以评估晶界对载流子迁移率的影响。
• 分析拉曼D峰强度以量化晶界处的缺陷密度。
• 应用弱局域化理论推断由晶界引起的谷间散射效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 CVD生长石墨烯中的晶界如何影响其电输运性能？
• RQ2 石墨烯晶粒边缘相对于铜基底以及锯齿形方向的晶体学取向是什么？
• RQ3 晶界在多大程度上通过弱局域化效应诱导石墨烯中的谷间散射？
• RQ4 预先图案化的成核种子能否实现大面积无晶界单晶石墨烯的生长？
• RQ5 拉曼D峰强度与石墨烯中晶边界的出现之间存在何种关系？

主要发现

• 在多晶铜基底上生长的石墨烯晶粒相对于铜基底无特定外延取向，可跨越多个铜晶粒边界。
• 石墨烯晶粒的边缘主要沿锯齿形晶体学方向排列。
• 晶界产生显著的拉曼D峰，表明这些界面处存在大量缺陷。
• 电输运测量显示，晶界阻碍载流子迁移率，充当散射中心。
• 弱局域化测量揭示了显著的谷间散射，证实晶界破坏了石墨烯中的谷简并性。
• 预先图案化的生长种子成功控制了成核过程，并实现了无晶界的大型单晶石墨烯制备。