[论文解读] Single-particle and collective mode couplings associated with 1- and 2-directional electronic ordering in metallic RTe$_3$ (R = Ho, Dy, Tb)

R V Yusupov, T Mertelj+3 more|University of North Texas Digital Library (University of North Texas)|Jul 7, 2008

Rare-earth and actinide compounds被引用 4

一句话总结

本研究利用飞秒泵浦-探测光谱技术，研究了金属型 RTe₃（R = Ho, Dy, Tb）中单粒子激发与集体模式的耦合行为，发现一维电荷密度波（1d-CDW）的振幅模式与1.75 THz的完全对称晶格振动模式发生共振耦合，导致偏离平均场行为并引起T*以下的能隙抑制；该耦合触发了CDW能隙的抑制，并与较重稀土元素中二维CDW序的出现相关联。

ABSTRACT

The coupling of phonons with collective modes and single-particle gap excitations associated with one (1d) and two-directional (2d) electronically-driven charge-density wave (CDW) ordering in metallic RTe_3 is investigated as a function of rare-earth ion chemical pressure (R=Tb, Dy, Ho) using femtosecond pump-probe spectroscopy. From the T-dependence of the CDW gap Δ_{CDW} and the amplitude mode (AM) we find that while the transition to a 1d-CDW ordered state at T_{c1} initially proceeds in an exemplary mean-field (MF) -like fashion, below T_{c1}, Δ_{CDW} is depressed and departs from the MF behavior. The effect is apparently triggered by resonant mode-mixing of the amplitude mode (AM) with a totally symmetric phonon at 1.75 THz. At low temperatures, when the state evolves into a 2d-CDW ordered state at T_{c2} in the DyTe_3 and HoTe_3, additional much weaker mode mixing is evident but no soft mode is observed.

研究动机与目标

• 理解金属型RTe₃中单粒子激发、集体振幅模式与声子之间的相互作用，其具有竞争的一维和二维电荷密度波（CDW）序。
• 研究通过改变稀土离子（Tb、Dy、Ho）产生的化学压力如何调控CDW转变及其与晶格模式的耦合。
• 确定观察到的准粒子响应异常与模式混合是否表明低温相中平均场行为的破坏与对称性破缺。
• 澄清尽管出现了二维CDW序，但在Tc2处未观测到软模的原因，并确定在T*以下观测到的2.6 THz声子模式的起源。

提出的方法

• 采用飞秒泵浦-探测光谱（FPPS）测量随时间延迟变化的瞬态反射率变化（ΔR/R），以检测相干声子、振幅模式及准粒子动力学。
• 对准粒子（QP）响应振幅进行温度依赖性拟合，采用类似平均场的模型，临界指数β = 0.30(3)，表明在T*以下存在非平均场行为。
• 应用双模式耦合振子模型描述振幅模式（AM）与1.75 THz声子之间的相互作用，包含非对角耦合项δ = 0.105 ± 0.011 THz（3.5 ± 0.5 cm⁻¹）。
• 采用能级交叉模型拟合分析温度与频率依赖的声子强度图，识别模式混合与避免交叉现象。
• 在TbTe₃、DyTe₃与HoTe₃之间进行数据对比，揭示T*与Tcr随化学压力的系统性趋势。
• 参考X射线衍射与角分辨光电子能谱（ARPES）数据，验证一维与二维CDW态的存在以及费米面上的附加能隙。

实验结果

研究问题

• RQ1 振幅模式与1.75 THz声子之间的耦合如何影响RTe₃中的CDW能隙与准粒子响应？
• RQ2 尽管一维CDW转变是二级相变，为何准粒子响应在T*以下仍偏离平均场行为？
• RQ3 在DyTe₃与HoTe₃中，T*以下出现的2.6 THz声子模式的成因是什么？其与二维CDW序有何关联？
• RQ4 尽管发生了向二维CDW态的二级相变，为何在Tc2处未观测到软模？
• RQ5 随着稀土离子半径减小，化学压力如何影响振幅模式与1.75 THz声子发生交叉的温度Tcr？

主要发现

• 在一维CDW态中，振幅模式（AM）与1.75 THz的完全对称声子发生共振耦合，导致强混合，从而在T*以下抑制CDW能隙ΔCDW。
• 在所有三种化合物（TbTe₃、DyTe₃、HoTe₃）中，耦合强度δ保持一致，为0.105 ± 0.011 THz，表明存在普遍的相互作用机制。
• 振幅模式与1.75 THz声子发生交叉的温度Tcr与准粒子响应偏离平均场行为的温度T*几乎完全一致，表明模式混合与能隙重正则化之间存在直接关联。
• 在所有化合物中，2.6 THz声子在Tcr以下出现，表明其源于AM-声子耦合引发的对称性破缺。
• 尽管DyTe₃与HoTe₃中存在二维CDW序，但在Tc2处未观测到额外的振幅模式，表明二维态中相干集体模式可能被抑制或缺失。
• 振幅模式频率的临界指数β = 0.30(3)表明非平均场行为，证实一维CDW转变并非纯粹平均场过程，且受到与1.75 THz声子强耦合的影响。