[论文解读] Single-particle Mie-resonant all-dielectric nanolasers

Ekaterina Y. Tiguntseva, Kirill Koshelev+8 more|arXiv (Cornell University)|May 21, 2019

Photonic and Optical Devices被引用 8

一句话总结

该论文首次展示了基于卤化物钙钛矿 CsPbBr₃ 纳米立方体中 Mie 共振的单粒子全介质纳米激光器，在室温下实现 535 nm 波长的激光输出，器件尺寸为 420 nm，线宽为 3.5 meV。激光作用由通过化学方法合成的单晶纳米立方体中高光学增益和高 Q 因子的 Mie 共振所实现，标志着亚波长全介质纳米光子学领域的重要突破。

ABSTRACT

All-dielectric subwavelength structures utilizing Mie resonances provide a novel paradigm in nanophotonics for controlling and manipulating light. So far, only spontaneous emission enhancement was demonstrated with single dielectric nanoantennas, whereas stimulated emission was achieved only in large lattices supporting collective modes. Here, we demonstrate the first single-particle all-dielectric monolithic nanolaser driven by Mie resonances in visible and near-IR frequency range. We employ halide perovskite CsPbBr$_3$ as both gain and resonator material that provides high optical gain (up to $\sim 10^4$ cm$^{-1}$) and allows simple chemical synthesis of nanocubes with nearly epitaxial quality. Our smallest non-plasmonic Mie-resonant single-mode nanolaser with the size of 420 nm operates at room temperatures and wavelength 535 nm with linewidth $\sim 3.5$ meV. These novel lasing nanoantennas can pave the way to multifunctional photonic designs for active control of light at the nanoscale.

研究动机与目标

• 展示基于亚波长介质纳米天线中 Mie 共振的室温、单粒子、全介质纳米激光器工作。
• 通过采用具有强光学增益和缺陷容忍特性的高增益卤化物钙钛矿材料，克服单粒子介质谐振器中 Q 因子低的挑战。
• 在尺寸小于发射波长的单体、非等离子体、全介质纳米立方体中实现激光，从而实现紧凑、低损耗的光子器件。
• 建立基于钙钛矿 Mie 谐振器的主动纳米光子学平台，其具有高折射率和可调谐光学特性。
• 通过实验测量与有限元差分时域（FDTD）模拟相结合，验证激光阈值和模式特性。

提出的方法

• 通过两步化学沉积法在蓝宝石衬底上合成单晶 CsPbBr₃ 纳米立方体，以实现高结构质量与低缺陷密度。
• 采用共聚焦暗场光谱法结合斜入射（65°）和 50× 收集物镜（NA = 0.42），探测单个纳米立方体中的 Mie 共振。
• 使用频率倍频的 Yb 掺杂飞秒激光器（524 nm，150 fs 脉冲，100 kHz 重复频率）进行光学泵浦和激光阈值测量。
• 应用 FDTD 模拟，采用 Lorentzian 增益模型（ε(ω) = ε₀ + f₀ω₀²/(ω₀² - ω² - iγω)），基于负振子强度和散射谱发散性估算激光阈值。
• 利用 COMSOL Multiphysics 软件结合有限元法进行数值本征模和散射模拟，包括将多极分解为电和磁多极（l = 2 至 4）。
• 采用球谐函数进行多极分解分析，通过轨道量子数（l）和方位量子数（m）对共振模式进行分类，识别出主导的磁四极矩和电十六极矩贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 单个亚波长介质纳米立方体是否可在无等离子体组分的情况下，通过 Mie 共振实现室温激光？
• RQ2 非等离子体全介质纳米激光器的最小尺寸是多少，才能维持具有高光谱纯度的单模激光？
• RQ3 CsPbBr₃ 纳米立方体中高光学增益与高 Q 因子 Mie 共振如何在存在高吸收损耗的情况下仍能实现激光？
• RQ4 多极模式（如磁四极矩、电十六极矩）在支持全介质纳米谐振器激光中的作用是什么？
• RQ5 FDTD 模拟结合 Lorentzian 增益模型在多大程度上可准确预测单个钙钛矿纳米立方体的激光阈值？

主要发现

• 首次在室温下实验实现了基于 Mie 共振的单粒子全介质纳米激光器，其工作介质为 420 nm 的 CsPbBr₃ 纳米立方体。
• 该纳米激光器在 535 nm 波长处发射，线宽为 3.5 meV，表明具有高光谱纯度和单模工作特性。
• 实验测得激光阈值出现在泵浦能量密度约为 1.5 mJ/cm² 处，表现为窄带发射的急剧开启和强度饱和。
• 数值模拟证实，主导的激光模式对应于具有高 Q 因子的磁四极矩（l = 2）共振，从而实现高效反馈。
• 多极分解分析表明，该激光模式主要为磁四极矩（l = 2），并伴有来自电十六极矩（l = 4）的微弱贡献，表明其具有非偶极特性。
• 纳米立方体表现出 20 ns 的光致发光寿命，且在整个粒子上保持一致，表明钙钛矿材料具有均匀增益和缺陷容忍特性。