[论文解读] Single-pass STEM-EMCD on a zone axis using a patterned aperture: progress in experimental and data treatment methods

Thomas Thersleff, Linus Schönström+6 more|arXiv (Cornell University)|Aug 24, 2019

Magnetic properties of thin films参考文献 38被引用 11

一句话总结

本文展示了在立方铁的 zone-axis 上通过使用图案化8叶光阑实现单次扫描 STEM-EMCD 的进展，实现了信噪比更高的同时获取 EMCD 谱。通过结合先进数据处理方法——包括背景扣除、谱线轮廓匹配及后边归一化——作者提取了与取向和动量转移相关的 EMCD 信号，最强信号出现在高 qy 值的 Fe [001] zone-axis 附近。

ABSTRACT

Measuring magnetic moments in ferromagnetic materials with atomic column resolution is theoretically possible using the electron magnetic circular dichroism (EMCD) technique in a (scanning) transmission electron microscope ((S)TEM). However, experimental and data processing hurdles currently hamper the realization of this goal. Experimentally, the sample must be tilted to a zone-axis orientation, yielding a complex distribution of magnetic scattering intensity, and the same sample region must be scanned multiple times with sub-atomic spatial registration necessary at each pass. Furthermore, the weak nature of the EMCD signal requires advanced data processing techniques to reliably detect and quantify the result. In this manuscript, we detail our experimental and data processing progress towards achieving single-pass zone-axis EMCD using a patterned aperture. First, we provide a comprehensive data acquisition and analysis strategy for this and other EMCD experiments that should scale down to atomic resolution experiments. Second, we demonstrate that, at low spatial resolution, promising EMCD candidate signals can be extracted, and that these are sensitive to both crystallographic orientation and momentum transfer.

研究动机与目标

• 通过使用图案化光阑实现在 zone-axis 上的单次扫描 STEM-EMCD，克服多遍扫描的局限性。
• 通过利用更大比例的非弹性散射电子，提高弱 EMCD 信号的信噪比。
• 开发稳健的数据处理流程，能够从 zone-axis 上复杂的磁性散射图案中提取微弱的 EMCD 信号。
• 研究 EMCD 信号强度与符号对晶体学取向及动量转移（qy）的依赖关系。

提出的方法

• 在 EELS 谱仪的色散轴方向上，将 8 叶镜像对称图案化光阑对准，以在单次扫描中采集 EMCD 信号。
• 使用非 Cs 校正的 JEOL 2100F 透射电镜，以 2 nA 探针电流运行，尽管探针尺寸较大，但仍力求最大化信噪比。
• 在采集 EELS 谱的同时获取会聚束电子衍射（CBED）图案，以关联局部晶体学取向与 EMCD 响应。
• 应用多步数据处理流程：使用反幂律模型（公式 6）进行前边背景扣除，通过二阶导数归一化方法（公式 7）进行谱线轮廓匹配，以及基于傅里叶的谱线位移校正。
• 采用线性回归对右旋加和修正右旋减谱的比值进行后边归一化（公式 8），随后进行归一化与相减，得到 fEMCD(E)。
• 使用非线性优化（fmincon）对 EMCD 信号进行双峰伪-Voigt 模型拟合（公式 9），包含 17 个可调参数，包括振幅、中心位置、展宽及混合参数 η。

实验结果

研究问题

• RQ1 图案化光阑是否能够在立方铁磁性材料的 zone-axis 上实现可靠的单次扫描 EMCD 采集？
• RQ2 在非色散方向上，EMCD 信号强度与符号如何依赖于动量转移矢量 qy？
• RQ3 晶体学取向，特别是接近 [001] zone-axis 的情况，对 EMCD 信号可检测性的影响有多大？
• RQ4 先进数据处理能否缓解光谱仪像差引起的光谱畸变，并实现准确的 EMCD 信号提取？
• RQ5 是否存在信号反转现象（例如 Fe L3 边信号符号反转但 L2 边未镜像反转），可能表明实验伪影或物理效应？

主要发现

• 在低空间分辨率下成功提取了有希望的 EMCD 候选信号，最强信号出现在高 qy 值且样品取向接近 Fe [001] zone-axis 时。
• 当包含更广泛的晶体学取向范围时，EMCD 信号强度下降，表明其对光阑与动量转移方向的晶体取向高度敏感。
• 在 Fe L3 边观察到信号符号反转，但 L2 边未出现类似现象，提示可能与光谱仪像差或对准不完美有关的实验伪影。
• 数据处理流程（包括二阶导数轮廓匹配与光谱位移校正）显著改善了光谱对齐，即使在存在光谱畸变的情况下也能实现可靠的信号提取。
• EMCD 信号对动量转移（qy）和局部晶体学取向均敏感，验证了图案化光阑可选择性探测特定散射矢量的假设。
• 完整数据集及开源分析代码已公开发布于 Zenodo，采用 Creative Commons Attribution 4.0 许可，支持方法的可重复性与进一步发展。