[论文解读] Single photon emission and recombination dynamics in self-assembled GaN/AlN quantum dots

Johann Stachurski, Sebastian Tamariz+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 3, 2022

GaN-based semiconductor devices and materials参考文献 95被引用 48

一句话总结

本研究探究了在Si(111)衬底上自组装的GaN/AlN量子点的单光子发射与激子复合动力学，展示了室温下单光子纯度g(2)(0) = 0.17 ± 0.08。通过显微光致发光和时间分辨测量，揭示了双指数衰减动力学及强热稳定性，表明非辐射复合被抑制，且在环境条件下具有实际量子应用的潜力。

ABSTRACT

III-nitride quantum dots (QDs) are a promising system actively studied for their ability to maintain single photon emission up to room temperature. Here, we report on the evolution of the emission properties of self-assembled GaN/AlN QDs for temperatures ranging from 5 to 300K. We carefully track the photoluminescence of a single QD and measure an optimum single photon purity of g(2)(0) = 0.05+-0.02 at 5 K and 0.17+-0.8 at 300 K. We complement this study with temperaturedependent time-resolved photoluminescence measurements (TRPL) performed on a QD ensemble to further investigate the exciton recombination dynamics of such polar zero-dimensional nanostructures. By comparing our results to past reports, we emphasize the complexity of recombination processes in this system. Instead of the more conventional mono-exponential decay typical of exciton recombination, TRPL transients display a bi-exponential feature with short- and long-lived components that persist in the low excitation regime. From the temperature insensitivity of the long-lived excitonic component, we first discard the interplay of dark-to-bright state refilling in the exciton recombination process. Besides, this temperature-invariance also highlights the absence of nonradiative exciton recombinations, a likely direct consequence of the strong carrier confinement observed in GaN/AlN QDs up to 300K. Overall, our results support the viability of these dots as a potential single-photon source for quantum applications at room temperature.

研究动机与目标

• 评估自组装GaN/AlN量子点在5 K至300 K温度范围内的单光子发射性能。
• 理解极性III族氮化物量子点中长寿命激子复合组分的起源。
• 通过分析其发射统计特性和复合动力学，评估GaN/AlN QDs在片上量子应用中的可行性。
• 研究温度和激发功率对光子不可区分性及光谱稳定性的影。
• 通过系综与单量子点测量，阐明极性、强限制型GaN/AlN量子点中复杂的复合过程。

提出的方法

• 在单个量子点和系综上，采用准共振激发进行显微光致发光（µ-PL）测量。
• 测量二阶自相关函数g(2)(τ)以量化在不同温度和激发功率下的单光子纯度。
• 应用多激子模型拟合g(2)(τ)曲线，提取r0等参数，即快分量与慢分量的比值。
• 对量子点系综进行时间分辨光致发光（TRPL）测量，以5 K至300 K低温激发下分析衰减动力学。
• 采用双指数拟合建模TRPL瞬态响应，以区分短寿命与长寿命复合组分。
• 将实验结果与理论模型及先前报道进行对比，评估内建电场、缺陷及载流子限制的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 GaN/AlN量子点的单光子纯度（g(2)(0)）如何随温度变化？
• RQ2 为何GaN/AlN QDs的TRPL瞬态呈现双指数衰减而非单指数行为？
• RQ3 TRPL中观察到的长寿命激子组分的起源是什么？其与非辐射复合有何关联？
• RQ4 快分量与慢分量的比值r0如何随温度和激发功率演变？
• RQ5 在室温下，强载流子限制在多大程度上抑制了GaN/AlN QDs中的非辐射复合？

主要发现

• GaN/AlN量子点的单光子纯度在5 K时达到g(2)(0) = 0.05 ± 0.02，在300 K时为0.17 ± 0.08，表明其在室温下具备可行的单光子发射能力。
• 量子点系综的TRPL瞬态呈现双指数衰减，长寿命组分可维持至300 K，表明非辐射复合被有效抑制。
• 长寿命组分对温度不敏感，排除了暗态至亮态填充作为慢衰减主导机制的可能性。
• 对于发射能量为4.25 eV的量子点，快分量与慢分量的比值r0从5 K时的0.9降至300 K时的0.25，表明快分量经历热激活。
• 长寿命组分无温度依赖性，证实强载流子限制在抑制非辐射路径中起主导作用。
• 结果表明GaN/AlN QDs作为坚固的室温单光子源，在无需光子不可区分性的量子技术应用中具有巨大潜力。