[论文解读] Small-mass atomic defects enhance vibrational thermal transport at disordered interfaces with ultrahigh thermal boundary conductance

Ashutosh Giri, Sean W. King+12 more|arXiv (Cornell University)|Oct 25, 2017

Thermal properties of materials被引用 3

一句话总结

本研究证明，无序非晶SiOC:H/SiC:H界面处的小质量原子缺陷——特别是氮掺杂——可增强振动热传导，使热边界导热系数（TBC）接近1 GW m⁻² K⁻¹，这是迄今测量到的扩散型界面中最高的值。增强效应源于缺陷丰富的界面特有的界面振动模式，其能量传递效率超越了传统声子输运理论。

ABSTRACT

The role of interfacial nonidealities and disorder on thermal transport across interfaces is traditionally assumed to add resistance to heat transfer, decreasing the thermal boundary conductance (TBC).$^1$ However, recent computational works have suggested that interfacial defects can enhance this thermal boundary conductance through emergence of unique vibrations that are intrinsic to the material interface and defect atoms,$^{2-6}$ a finding that contradicts traditional theory and conventional understanding. By manipulating the local heat flux of atomic vibrations that comprise these interfacial modes, in principle, the TBC can be increased. In this work, we provide evidence that interfacial defects can enhance the TBC across interfaces through the emergence of unique high frequency vibrational modes that arise from atomic mass defects at the interface with relatively small masses. We demonstrate ultrahigh TBC at amorphous SiOC:H/SiC:H interfaces, approaching 1 GW m$^{-2}$ K$^{-1}$, that is further increased through the introduction of nitrogen defects. The fact that disordered interfaces can exhibit such high conductances, which can be further increased with additional defects offers a unique direction in controlling interfacial thermal transport that becomes important in manipulating heat transfer across materials with high densities of interfaces.

研究动机与目标

• 研究界面缺陷在增强无序界面热边界导热系数（TBC）中的作用，挑战传统观点中缺陷会阻碍热传导的看法。
• 通过实验验证理论预测：由原子质量缺陷引发的独特界面振动模式可显著提高TBC。
• 证明通过可控氮掺杂，可在非晶多层结构（a-SiC:H/a-SiOC:H）中实现接近1 GW m⁻² K⁻¹的超高压热边界导热系数。
• 建立一种材料工程策略，通过调控纳米尺度界面处的缺陷化学来调节界面热输运性能。
• 解决长期以来理论预测通过界面模式可提升TBC与缺乏实验证据之间的矛盾。

提出的方法

• 通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）方法制备了非晶多层结构（AML），其交替层为氢化非晶碳化硅（a-SiC:H，k ≈ 6.5 W m⁻¹ K⁻¹）和氢化非晶碳氧化硅（a-SiOC:H，k ≈ 3.2 W m⁻¹ K⁻¹）。
• 采用时域热反射法（TDTR）测量热导率并提取a-SiC:H/a-SiOC:H界面处的热边界导热系数（TBC）。
• 通过原位等离子体氮掺杂在界面及其附近引入轻质量氮缺陷，随后重新测量热输运性能。
• 采用X射线反射率（XRR）和X射线扫描电子显微镜（XSEM）确认多层结构的周期性及各层厚度。
• 通过透射傅里叶变换红外（FTIR）光谱分析化学键合状态及缺陷引入情况，并通过严格的光学建模消除基底干涉效应。
• 结合分子动力学（MD）模拟与振动光谱分析，识别并验证因质量缺陷工程而产生的高频界面模式。

实验结果

研究问题

• RQ1 无序界面处的原子质量缺陷是否可使热边界导热系数超越传统声子输运理论预测的极限？
• RQ2 轻质量掺杂剂（如氮）在调控界面振动模式并促进非晶异质界面间能量传递中起什么作用？
• RQ3 界面缺陷的存在是否会在改变界面密度的情况下，仍导致非晶多层结构中热边界导热系数的可测量提升？
• RQ4 通过缺陷工程是否可在无序、非晶体系中实验实现并稳定超高压热边界导热系数（接近1 GW m⁻² K⁻¹）？
• RQ5 富含缺陷的界面所特有的界面振动模式如何打破传统假设——即无序性会降低热导率？

主要发现

• 非晶a-SiC:H/a-SiOC:H界面的热边界导热系数（TBC）达到约1 GW m⁻² K⁻¹，为迄今测量到的扩散型界面中最高值。
• 通过原位等离子体处理引入氮缺陷可消除界面阻力，使多层结构的热导率与界面密度无关。
• 振动光谱分析与分子动力学模拟证实，由于轻质量氮缺陷的存在，产生了高频界面模式，从而增强了界面间的能量传递。
• 测得a-SiC:H和a-SiOC:H各层的热导率分别为1.48 ± 0.12 W m⁻¹ K⁻¹和0.75 ± 0.06 W m⁻¹ K⁻¹，体积比热容分别为1.9 ± 0.3 J cm⁻³ K⁻¹和1.3 ± 0.2 J cm⁻³ K⁻¹。
• 观测到的TBC增强无法用经典声子输运模型解释，表明缺陷诱导的界面模式在无序界面热输运中起主导作用。