[论文解读] Soft Phonon Anomalies in Relaxor Ferroelectrics

G. Shirane, P. M. Gehring|arXiv (Cornell University)|Nov 7, 2000

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 1被引用 3

一句话总结

本文利用中子非弹性散射研究了弛豫铁电体中的软声子异常，特别是PZN-PT和PZN中的“瀑布”色散特征。该异常表现为在q ≈ 0.2 Å⁻¹处横向光学声子突然下探至声学分支，其起因为纳米尺度极性微区（PMRs），且随着温度降低，PMRs增大，长波长光学模式重现，该现象随之减弱。

ABSTRACT

A review is given of the phonon anomalies, which have been termed ``waterfalls,'' that were recently discovered through a series of neutron inelastic scattering measurements on the lead-oxide relaxor systems PZN-xPT, PMN, and PZN. We discuss a simple coupled-mode model that has been used successfully to describe the basic features of the waterfall, and which relates this unusual feature to the presence of polar micro-regions.

研究动机与目标

• 理解PZN-PT和PZN等弛豫铁电体中被称为“瀑布”的软声子异常的起源。
• 研究极性微区（PMRs）如何影响弛豫体立方相中的声子色散与阻尼。
• 比较PMN、PZN和PZN-8%PT中的声子行为，以识别弛豫体动力学的普遍特征。
• 研究PZN中约410 K处立方相到菱面体相转变过程中“瀑布”异常的演化。
• 利用中子散射研究外加电场对PMRs结构及低q声子的影响。

提出的方法

• 在NIST中子研究中心的BT2三轴谱仪上，对高质量PZN、PZN-8%PT和PMN单晶进行了中子非弹性散射实验。
• 在不同温度下（包括500 K（高于Tc）和150 K（低于Tc））获取了恒能量（E）和恒Q（Q）扫描，以绘制声子色散关系和线宽。
• 利用对数颜色标度在等高线图中分析散射强度，以可视化q ≈ 0.14 rlu附近的“瀑布”特征。
• 提取TO模的线宽Γ₁并建立模型，以关联其q依赖性与PMR尺寸及分布。
• 应用耦合模模型解释异常声子色散，特别是有限q处能量的急剧下降。
• 对PZN、PZN-8%PT和PMN进行对比分析，评估PMR动力学与声子行为的差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 在PZN-8%PT和PZN中观察到的“瀑布”声子色散特征（TO模在q ≈ 0.2 Å⁻¹处突然下探至声学分支）的成因是什么？
• RQ2 极性微区（PMRs）如何影响弛豫铁电体中软模行为与声子阻尼？
• RQ3 为何在PZN中低频（如150 K）时“瀑布”异常消失？这反映了PMR尺寸与长波长模式传播的何种信息？
• RQ4 PZN中声子的高温行为与PMN相比如何，特别是在高于Burns温度的区域？
• RQ5 外加电场对PMR结构及关联声子异常有何影响？

主要发现

• 在PZN-8%PT和PZN中观察到的“瀑布”异常表现为在q ≈ 0.2 Å⁻¹（0.14 rlu）处横向光学（TO）声子能量急剧下降，在中子散射图中形成明显的垂直特征。
• 该异常中心位于q_wf ≈ 0.2 Å⁻¹，在500 K时最为显著；在-6和-8 meV的恒能量扫描中，峰值强度出现在相同q值，表明存在非色散的异常模。
• 在更高能量转移（-12 meV）时，散射强度向更高q移动，表明在“瀑布”区域之外，正常传播的TO模已恢复。
• “瀑布”特征在约410 K的立方相到菱面体相转变过程中逐渐减弱，并在150 K时几乎完全消失，此时在q ≈ 0处重新出现能量约为11 meV的正常光学模式。
• TO模的线宽Γ₁在q_wf处急剧增加，表明存在强烈阻尼及与PMR涨落的强耦合。
• 在PZN中，高于Tc的低q区域未观测到正常软模，表明PMRs抑制了长波长铁电涨落；而低温下PMRs增大，使得长波长光学模式得以传播。