[论文解读] Soft Phonon Modes and Diffuse Scattering in Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 Relaxor Ferroelectrics

Qian Li, Sergey Danilkin+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2016

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 40被引用 10

一句话总结

本研究利用弹性与非弹性中子散射，探究了三元弛豫铁电体0.29PIN-0.45PMN-0.26PT中的软声子模态与漫散射。结果证实，在布恩斯温度（~630 K）附近出现极性纳米区（PNRs），在[110]和[100]方向的横声学模态中观测到PNR-声学声子耦合，同时发现一个在布恩斯温度以下能量随温度线性增加的中心区软纵光学模态，表明存在弛豫铁电体的软模行为。

ABSTRACT

Single crystals of a ternary relaxor ferroelectric system, 0.29Pb(In1/2Nb1/2)O3-0.45Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.26PbTiO3, have been studied using triple-axis based elastic and inelastic neutron scattering. Elastic diffuse scattering confirms the presence of polar nano-regions (PNRs) in this system. The PNRs emerge at the Burns temperature, TB = 630 K and then grow continuously in population and correlation size as the crystal cools down to 100 K. At 300 K, characteristic 'butterfly' and ellipsoid shaped diffuse scattering patterns are observed on the HK0 reciprocal space plane. Electrical poling along the [110] direction produces a marked asymmetry in the diffuse scattering patterns, with the parallel-to-the-field components enhanced while the perpendicular-to-the-field components suppressed. Several low energy phonon branches along the [001] and [111] directions were studied. Most significantly, the PNR-acoustic phonon coupling is confirmed for the [110] transverse acoustic (TA) phonons polarized along the [1-10] real space direction and the [100] TA phonons. This coupling appears to be anisotropic and correlated with the distribution of PNRs, and also affected by the relative length scales of the PNRs and phonon wave vectors. The well-known 'waterfall' phenomenon is observed on the [001] and [110] transverse optical (TO) branches, near the zone center. The optical phonon measurements also reveal a lowest-energy, zone center soft TO mode, whose squared phonon energy increase linearly with decreasing temperature below the TB.

研究动机与目标

• 探究在准同晶相界附近三元弛豫铁电体中巨大压电性的微观起源。
• 利用弹性漫散射探测极性纳米区（PNRs）的性质及其演化，并将其与晶格动力学相关联。
• 研究PNRs与低能声子模态之间的耦合，特别是横声学（TA）和横光学（TO）声子。
• 确定其他弛豫铁电体中观察到的“瀑布”现象和软模行为是否存在于该体系中。
• 评估PNR尺寸与声子波矢对各向异性PNR-声子耦合的影响。

提出的方法

• 采用三轴中子散射技术测量0.29PIN-0.45PMN-0.26PT单晶的弹性漫散射与非弹性声子色散。
• 在HK0倒空间平面上分析弹性漫散射，以映射PNR分布及其相关长度随温度的变化。
• 通过非弹性中子散射测量沿[001]、[111]和[110]方向的声子色散，重点关注低能TO与TA模态。
• 通过在布里渊区中心附近的TO支进行恒能量扫描，识别出“瀑布”现象，表明存在异常色散行为。
• 通过温度依赖的中心区TO模态测量，利用声子能量平方评估软模特性。
• 沿[110]方向施加电极化，探测漫散射中的场致不对称性，揭示各向异性PNR-声子耦合。

实验结果

研究问题

• RQ1 在0.29PIN-0.45PMN-0.26PT体系中，极性纳米区（PNRs）如何随温度演化，其相关长度如何？
• RQ2 是否存在PNRs与横声学（TA）声子之间的耦合？该耦合是否具有各向异性？
• RQ3 该三元弛豫铁电体中TO声子支是否出现“瀑布”现象？其对PNR-声子相互作用有何含义？
• RQ4 在TO支中是否存在中心区软模？其能量在布恩斯温度以下如何随温度演化？
• RQ5 沿[110]方向施加外部电场如何影响漫散射图案？这揭示了关于PNR-声子耦合的何种信息？

主要发现

• 极性纳米区（PNRs）在布恩斯温度TB ≈ 630 K时出现，并在冷却至100 K过程中，其数量与相关尺寸均持续增长。
• 在300 K时，在HK0倒空间平面上观察到特征性的蝴蝶形与椭球形漫散射图案。
• 沿[110]方向施加电极化后，漫散射出现不对称性：平行于电场方向的分量增强，而垂直分量被抑制。
• 确认了[110]方向TA声子（极化方向为[1-10]）与[100]方向TA声子与PNR之间的耦合，其耦合强度取决于PNR与声子波矢的相对尺寸。
• 在[001]与[110]TO支上均观测到“瀑布”现象，起始于波矢约~0.15 rlu，并向布里渊区中心延伸。
• 观测到最低能量的中心区软TO模态，其声子能量平方在布恩斯温度以下随温度降低呈线性增加，表明存在软模行为。