[论文解读] Softening of a flat phonon mode in the kagome ScV$_6$Sn$_6$

A. N. Korshunov, H. Hu+17 more|arXiv (Cornell University)|Apr 18, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用 4

一句话总结

本研究首次实验观测到在kagome金属ScV6Sn6中，波矢为H = (1/3, 1/3, 1/2)的纵向声子模式在98 K时发生软化，且未出现长程电荷密度波序。该不稳定性由三角形Sn原子的面外振动引起的电子-声子耦合驱动，第一原理与解析模型均证实，在k_z = π处存在微弱的一阶不稳定性，该不稳定性将平坦声子色 dispersion 与轨道分辨的谱 susceptibility 峰联系起来。

ABSTRACT

The long range electronic modulations recently discovered in the geometrically frustrated kagome lattice have opened new avenues to explore the effect of correlations in materials with topological electron flat bands. The observation of the lattice response to the emergent new phases of matter, a soft phonon mode, has remained elusive and the microscopic origin of charge density waves (CDWs) is still unknown. Here, we show, for the first time, a complete melting of the ScV$_ 6$Sn$_ 6$ (166) kagome lattice. The low energy phonon with propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ collapses at 98 K, without the emergence of long-range charge order, which sets in with a propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{3}$. The CDW is driven (but locks at a different vector) by the softening of an overdamped phonon flat plane at k$_z$=$π$. We observe broad phonon anomalies in momentum space, pointing to (1) the existence of approximately flat phonon bands which gain some dispersion due to electron renormalization, and (2) the effects of the momentum dependent electron-phonon interaction in the CDW formation. Ab initio and analytical calculations corroborate the experimental findings to indicate that the weak leading order phonon instability is located at the wave vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ of a rather flat collapsed mode. We analytically compute the phonon frequency renormalization from high temperatures to the soft mode, and relate it to a peak in the orbital-resolved susceptibility, obtaining an excellent match with both ab initio and experimental results, and explaining the origin of the approximately flat phonon dispersion. Our data report the first example of the collapse of a softening of a flat phonon plane and promote the 166 compounds of the kagome family as primary candidates to explore correlated flat phonon-topological flat electron physics.

研究动机与目标

• 确定kagome金属ScV6Sn6中电荷密度波（CDW）形成机制的微观起源，其中预期电子平坦能带和van Hove奇点将发挥重要作用。
• 解决长期存在的难题：为何在晶格中未见明显声子不稳定性的情况下仍会形成CDW。
• 确定此前仅理论预测的平坦声子模式是否可通过电子-声子耦合驱动CDW形成。
• 建立平坦声子模式坍缩与具有不同波矢的CDW序出现之间的关联。
• 验证轨道分辨电子谱 susceptibility 及动量依赖的电子-声子耦合在稳定软模中的作用。

提出的方法

• 在ESRF和APS进行非弹性X射线散射（IXS），以高能量（1.5–3 meV）和动量分辨率测量低能声子色 dispersion。
• 在ESRF进行漫射X射线散射，探测短程关联并检测CDW涨落的前兆。
• 在NSLS-II进行角分辨光电子能谱（ARPES），绘制电子能带结构并定位布里渊区中的Γ点和A点。
• 在APS进行共振硬X射线散射，检测电荷序波矢并确认CDW传播波矢为(1/3, 1/3, 1/3)。
• 使用VASP进行第一原理计算，采用GGA-PBE泛函，并通过Wannier90构建Wannier函数，以模拟电子与声子能带。
• 构建包含电子-声子耦合及z方向单元间耦合的解析有效模型，以解释k_z = π处模式的平坦性与软化行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 ScV6Sn6中平坦声子模式软化的成因是什么？其与观测到的CDW序之间有何关联？
• RQ2 为何CDW序出现在(1/3, 1/3, 1/3)而软模却出现在(1/3, 1/3, 1/2)？
• RQ3 电子-声子相互作用与特定轨道的谱 susceptibility 如何共同促成平坦且高度阻尼的声子模式形成？
• RQ4 单元间耦合在稳定k_z = π处平坦声子色 dispersion 中起何作用？
• RQ5 第一原理与解析模型能否重现观测到的声子软化，并解释为何在软模波矢处未出现长程电荷序？

主要发现

• 在波矢H = (1/3, 1/3, 1/2)处的纵向声子模式在98 K时坍缩，表明存在软模但无长程电荷序。
• 该软模与三角形Sn原子的面外振动相关，在k_z = π处呈现平坦色 dispersion，且因电子-声子耦合而表现出强烈阻尼。
• 波矢为(1/3, 1/3, 1/3)的CDW序由相同电子-声子耦合驱动，但因动量依赖性相互作用而在不同波矢处锁定。
• 镜像偶极d轨道通道（c_{R,e,σ}）中的轨道分辨谱 susceptibility 峰与声子软化强烈相关，解释了其平坦性与不稳定性。
• 第一原理计算证实(1/3, 1/3, 1/2)处存在微弱的一阶声子不稳定性，与实验观测及解析建模一致。
• 声子谱最适于描述为沿z方向弱耦合的一维链，电子-声子耦合通过重整化模式并在k_z = π处稳定软模。