[论文解读] Sonochemical synthesis of large two-dimensional Bi2O2CO3 nanosheets for hydrogen evolution in photocatalytic water splitting

Tushar Gupta, Nicole Rosza+11 more|arXiv (Cornell University)|May 20, 2021

Advanced Photocatalysis Techniques被引用 6

一句话总结

本研究提出了一种声化学、无模板的方法，直接从块状金属铋合成大尺寸、原子级薄的二维（2D）Bi2O2CO3纳米片（横向尺寸约3 μm）。通过调节悬浮介质、反应温度和时长，可将横向尺寸可控地调整为微米级至数十纳米。将2D Bi2O2CO3与TiO2纳米颗粒复合后，展现出无需贵金属的增强光催化产氢性能，证实其作为太阳能分解水的有前途共催化剂的潜力。

ABSTRACT

Laterally large (~3 micrometers), atomically-thin two-dimensional (2D) Bi2O2CO3 nanosheets (2D bismuth oxycarbonate, 2D bismutite) are fabricated via sonochemically-assisted template-free synthesis. Key to the synthesis of the freestanding, laterally large 2D Bi2O2CO3 nanosheets from bulk Bi powder is choice of suspension medium, controlled reaction temperatures and several hours processing time. Lateral sizes of 2D Bi2O2CO3 can be controlled between micrometer-sized nanosheets and tens of nm sized nanoflakes solely based on the choice of suspension medium. The here introduced 2D Bi2O2CO3 nanosheets/-flakes are then hybridized by a simple mix-and-match approach with TiO2 nanoparticles for testing in suspension-type photocatalytic hydrogen production via water splitting. This introduces the 2D Bi2O2CO3 with TiO2 as a promising noble-metal-free co-catalyst for photocatalytic hydrogen evolution. Our results enrich the fabrication toolbox of emerging 2D pnictogen oxycarbonates towards large 2D nanosheets and demonstrate the promising potential of 2D Bi2O2CO3 as an advantageous (co-)catalyst for hydrogen evolution in photocatalytic water splitting.

研究动机与目标

• 开发一种无需模板、可扩展的合成方法，直接从块状金属铋制备大尺寸、自支撑的2D Bi2O2CO3纳米片。
• 通过调节悬浮介质、温度和反应时间，控制2D Bi2O2CO3纳米片的横向尺寸。
• 评估2D Bi2O2CO3/TiO2异质结构在悬浮体系中水裂解的光催化产氢性能。
• 确立2D Bi2O2CO3作为高效太阳能驱动产氢的可行、无贵金属共催化剂。

提出的方法

• 在各种水性和有机悬浮介质中对块状金属铋施加超声辐射，以引发声化学反应。
• 合成过程通过超声辅助氧化和水解进行，无需使用模板或表面活性剂，形成2D Bi2O2CO3纳米片。
• 通过选择不同的悬浮介质控制横向尺寸，反应温度和时长进一步微调形貌。
• 通过简单的物理混合方法将所得2D Bi2O2CO3纳米片与TiO2纳米颗粒复合。
• 在可见光照射下，于水相悬浮体系中测试光催化产氢性能。
• 材料表征包括XRD、SEM、TEM、XPS和UV-Vis DRS，以确认物相、形貌和光学性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在不使用模板或表面活性剂的情况下，直接从块状金属铋合成大尺寸、自支撑的2D Bi2O2CO3纳米片？
• RQ2 悬浮介质的选择如何影响所得2D Bi2O2CO3纳米片的横向尺寸和形貌？
• RQ3 将2D Bi2O2CO3与TiO2复合后，在水裂解中能多大程度上增强光催化产氢性能？
• RQ4 2D Bi2O2CO3能否作为可见光驱动产氢中的有效、无贵金属共催化剂？

主要发现

• 2D Bi2O2CO3纳米片的横向尺寸可达约3 μm，厚度接近原子尺度，通过声化学处理实现。
• 通过改变悬浮介质，可将纳米片的横向尺寸在微米级至数十纳米之间可控调节。
• 2D Bi2O2CO3/TiO2复合体系在悬浮体系中表现出增强的光催化产氢活性，优于单一组分。
• 声化学方法为大尺寸2D铋氧碳酸盐纳米片提供了无模板、可扩展的合成路径。
• 2D Bi2O2CO3结构具有强可见光吸收能力，并与TiO2具有有利的能带排列，有利于电荷分离。
• 本研究确立了2D Bi2O2CO3作为可持续光催化水裂解的有前途、无贵金属共催化剂。