[论文解读] Space charge dynamics in solid electrolytes with steric effect and Vegard stresses: resistive switching and ferroelectric-like hysteresis of electromechanical response

Anna N. Morozovska, Eugene А. Eliseev+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 27, 2013

Advanced Memory and Neural Computing参考文献 6被引用 3

一句话总结

本研究提出了一种固态电解质薄膜中空间电荷动力学的自洽模型，考虑了载流子离子的空间位阻效应、电子简并效应以及Vegard应力。结果表明，离子-电子耦合输运在电流-电压和弯曲-电压响应中均引发阻变行为及类铁电性滞回特性，且在交流电压作用下，电子密度极大值在电极间发生迁移，解释了可通过干涉仪检测到的电机械记忆效应。

ABSTRACT

We performed self-consistent modelling of electrotransport and electromechanical response of solid electrolyte thin films allowing for steric effects of mobile charged defects (ions, protons or vacancies), electron degeneration and Vegard stresses. We establish correlations between the features of the space-charge dynamics, current-voltage and bending-voltage curves in the wide frequency range of applied electric voltage. The pronounced ferroelectric-like hysteresis of bending-voltage loops and current maxima on double hysteresis current-voltage loops appear for the electron-open electrodes. The double hysteresis loop with pronounced humps indicates the resistance switching of memristor-type. The switching occurs due to the strong coupling between electronic and ionic subsystem. The sharp meta-stable maximum of the electron density appears near one open electrode and moves to another one during the periodic change of applied voltage. Our results can explain the nature and correlation of electrical and mechanical memory effects in thin films of solid electrolytes. The analytical expression proving that the electrically induced bending of solid electrolyte films can be detected by interferometric methods is derived.

研究动机与目标

• 理解固态电解质薄膜中阻变行为与电机械滞回特性的起源。
• 研究空间电荷动力学中空间位阻效应、Vegard应力及电子简并效应的作用。
• 建立在不同电场下固态电解质中电学响应与力学响应之间的关联。
• 推导出可通过干涉测量方法检测的电致薄膜弯曲的解析表达式。

提出的方法

• 对固态电解质薄膜中的电输运与电机械响应进行自洽建模。
• 将可移动带电缺陷（离子、质子、空位）的空间位阻效应纳入输运模型。
• 包含由缺陷浓度梯度引起的晶格常数变化所导致的电子简并效应与Vegard应力。
• 求解离子与电子输运、机械应变及电势之间的耦合偏微分方程。
• 采用周期性电压激励以模拟动态开关行为并观察滞回环。
• 推导出电致弯曲与可测量干涉信号之间关联的解析表达式。

实验结果

研究问题

• RQ1 空间位阻效应与Vegard应力如何影响固态电解质薄膜中的空间电荷动力学？
• RQ2 为何在电流-电压特性中观察到具有明显驼峰的双滞回环？
• RQ3 为何在电子开放电极系统中，弯曲-电压响应表现出类铁电性滞回特性？
• RQ4 开关行为如何与电子密度极大值在电极间的移动相关联？
• RQ5 是否可使用干涉测量技术定量检测电致薄膜弯曲？

主要发现

• 电流-电压曲线中具有明显驼峰的双滞回环表明忆阻器型系统中存在阻变行为。
• 由于电子与离子子系统之间强耦合，弯曲-电压响应中出现类铁电性滞回特性。
• 在周期性电压循环过程中，电子密度在某一电极附近形成尖锐的亚稳态极大值，并向另一电极迁移。
• 开关机制由离子迁移、电子简并效应与Vegard效应引起的晶格应变之间的相互作用驱动。
• 推导出了解析表达式，证明固态电解质薄膜中电致弯曲可通过干涉测量方法检测。
• 该模型通过耦合的离子-电子动力学解释了固态电解质薄膜中电学与力学记忆效应的起源。