[论文解读] Spacial and temporal dynamics of the volume fraction of the colloidal particles inside a drying sessile drop

Yuri Yu. Tarasevich, Irina V. Vodolazskaya+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2010

Nanomaterials and Printing Technologies参考文献 38被引用 28

一句话总结

本研究提出一种基于润滑理论的模型，用于模拟悬滴在干燥过程中胶体粒子体积分数及液滴形状的时空演化，考虑了粘度随浓度变化及毛细数效应。模型预测，最终液滴形态（如煎锅状带中心凹陷或环状）关键取决于初始粒子体积分数与毛细数，结果与人血清白蛋白溶液的实验数据高度吻合。

ABSTRACT

Using lubrication theory, drying processes of sessile colloidal droplets on a solid substrate are studied. A simple model is proposed to describe temporal dynamics both the shape of the drop and the volume fraction of the colloidal particles inside the drop. The concentration dependence of the viscosity is taken into account. It is shown that the final shapes of the drops depend on both the initial volume fraction of the colloidal particles and the capillary number. The results of our simulations are in a reasonable agreement with the published experimental data. The computations for the drops of aqueous solution of human serum albumin (HSA) are presented.

研究动机与目标

• 模拟悬滴干燥过程中胶体粒子体积分数的时空动力学，尤其关注凝胶化区域。
• 研究初始粒子体积分数与毛细数如何影响干燥液滴的最终形状。
• 通过引入浓度依赖的粘度并考虑靠近接触线处从液态向类固态行为的转变，改进现有模型。
• 将模型与实验数据进行验证，特别是针对人血清白蛋白（HSA）溶液。
• 探讨蒸发、流动与凝胶化之间的竞争如何决定最终沉积形态。

提出的方法

• 采用润滑理论，模拟在固体基底上轴对称、薄液膜的悬滴干燥过程。
• 应用扩散-对流方程描述粒子输运，其中对流占主导地位。
• 引入依赖于粒子体积分数的粘度模型，以反映流动阻力的增加。
• 基于能量与动量平衡，施加依赖于时间的蒸发通量，其由蒸发数（E）与毛细数（Ca）决定。
• 在接触线固定且重力可忽略的假设下，数值求解偏微分方程组。
• 将结果与实验测得的质量与高度演化数据进行对比，包括HSA液滴的干燥过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 初始胶体粒子体积分数如何影响干燥后悬滴的最终形态？
• RQ2 毛细数在干燥过程中形状演化中起何种作用？
• RQ3 由于粒子浓度增加导致的粘度变化如何影响流动与沉积模式？
• RQ4 所提出的模型在多大程度上能再现实验观察到的干燥动力学与最终沉积结构？
• RQ5 蒸发与凝胶化时间尺度的竞争如何影响中心凹陷或环状沉积的形成？

主要发现

• 模型预测，低初始体积分数导致可见的环状沉积；中等体积分数则形成带中心凹陷的煎锅状形态。
• 当初始体积分数接近凝胶化阈值（Φg）时，液滴形状在干燥过程中几乎保持不变。
• 当Ca = 0.1，E = 0.1，且Φ₀ = 0.2时，液滴质量随时间线性减少，直至几乎全部溶剂蒸发，粒子质量偏差小于1.5%。
• 液滴高度在蒸发过程中线性下降，并在溶剂完全损失后趋于稳定，与实验观察一致，且符合t_d ≪ t_g条件。
• 在低毛细数（Ca = 0.01）时，形态演化类似于恒定基底模型；在高毛细数（Ca = 10）时，与恒定接触角模型一致；中等毛细数下则表现出类似Popov模型的行为。
• 粒子体积分数分布在边缘处出现强烈累积，且模型预测的形态与实验中HSA液滴在干燥16分钟后观察到的图案定性相符。