[论文解读] SPARC: Simulation Package for Ab-initio Real-space Calculations

Qimen Xu, Abhiraj Sharma+6 more|arXiv (Cornell University)|May 21, 2020

Zeolite Catalysis and Synthesis参考文献 77被引用 5

一句话总结

SPARC 是一款开源、高度可扩展的有限差分密度泛函理论代码，可在实空间中对分子、晶体和表面实现精确且高效的 Kohn-Sham DFT 计算。在大规模并行系统上，其求解时间相比最先进的平面波代码最高可提升一个数量级，使用数千个处理器对 100–500 个原子体系的求解时间可缩短至亚秒级别。

ABSTRACT

We present SPARC: Simulation Package for Ab-initio Real-space Calculations. SPARC can perform Kohn-Sham density functional theory calculations for isolated systems such as molecules as well as extended systems such as crystals and surfaces, in both static and dynamic settings. It is straightforward to install/use and highly competitive with state-of-the-art planewave codes, demonstrating comparable performance on a small number of processors and increasing advantages as the number of processors grows. Notably, SPARC brings solution times down to a few seconds for systems with $\mathcal{O}(100-500)$ atoms on large-scale parallel computers, outperforming planewave counterparts by an order of magnitude and more.

研究动机与目标

• 解决平面波基组 DFT 代码在大规模并行计算环境中面临的可扩展性和性能限制。
• 克服平面波方法的缺点，例如人为的周期性、带电体系中的库仑发散问题，以及由于 FFT 导致的并行可扩展性差。
• 开发一种实空间有限差分 DFT 代码，在保持高精度的同时实现向数千个处理器的高效扩展。
• 通过减少求解时间并提高并行效率，实现对大体系和长时间尺度量子分子动力学（QMD）的高效模拟。
• 通过确保安装简便、使用方便，并与现有工作流和输入格式兼容，促进实空间方法的广泛应用。

提出的方法

• 在均匀笛卡尔网格上对 Kohn-Sham 方程采用实空间有限差分离散化，支持局部的、基于模板的运算。
• 采用赝势方法，使用非守恒或超软赝势以降低计算成本并保持精度。
• 应用有限温度 Kohn-Sham 形式以稳定自洽场（SCF）过程并改善收敛性。
• 采用预处理共轭梯度法求解 Kohn-Sham 方程，使用专为实空间网格设计的高效预处理子。
• 采用基于 MPI 的并行域分解策略，通过优化数据分布和通信实现高可扩展性。
• 利用高度优化的 BLAS、LAPACK 和 ScaLAPACK 库进行线性代数运算，并支持可选的 Intel MKL 和 GPU 计算卸载。

实验结果

研究问题

• RQ1 实空间有限差分 DFT 代码在小规模系统上能否实现与最先进的平面波代码相当或更优的性能？
• RQ2 实空间有限差分方法是否能在大规模并行架构上实现更优的强可扩展性并显著降低求解时间？
• RQ3 SPARC 是否能高效处理广泛的体系，包括有限体系、扩展体系、带电体系和周期性体系，且用户干预极少？
• RQ4 大规模 SPARC 模拟中的性能瓶颈是什么？是否可通过算法改进加以缓解？
• RQ5 SPARC 在可扩展性方面的卓越表现，能在多大程度上实现以往难以实现的模拟，例如长时间尺度 QMD 或大规模缺陷研究？

主要发现

• 在少量处理器上，SPARC 与平面波代码 Quantum ESPRESSO (QE) 的性能相当，对中等大小体系的求解时间相似。
• 对于 100–500 个原子的体系，SPARC 在大规模并行计算机上将求解时间缩短至仅数秒，相比 QE 提升超过一个数量级。
• 在 312 个核心上，SPARC 对 1372 个原子的铝体系实现了超过 20 秒的 QMD 步长时间，展现出对大规模动力学的高效率。
• 在大体系中，主要性能瓶颈是子空间对角化步骤，其计算复杂度为立方级，随体系增大而限制并行可扩展性。
• 通过计划集成 GPU 计算卸载、自适应结构特征的特征值求解器以及 DDBP 方法，SPARC 展现出在超算规模计算中的巨大潜力。
• 该代码已获多个研究团队使用，其开源发布及简易安装流程预计将加速其在材料科学与工程领域的采纳，并扩大其影响力。