[论文解读] Spectral Evidence for Local-Moment Ferromagnetism in van der Waals Metals Fe$_3$GaTe$_2$ and Fe$_3$GeTe$_2$

Han Wu, Chaowei Hu+27 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2023

2D Materials and Applications参考文献 57被引用 5

一句话总结

本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）和密度泛函理论（DFT）表明，Fe₃GaTe₂和Fe₃GeTe₂表现出局域自旋矩铁磁性，其居里温度（360 K和210 K）附近能带位移极小，与巡游电子Stoner铁磁性的预期相矛盾。结果表明，电子关联效应和局域自旋矩主导了Fe₃GaTe₂中T_C的增强，而非巡游电子效应。

ABSTRACT

Magnetism in two-dimensional (2D) materials has attracted considerable attention recently for both fundamental understanding of magnetism and their tunability towards device applications. The isostructural Fe$_3$GeTe$_2$ and Fe$_3$GaTe$_2$ are two members of the Fe-based van der Waals (vdW) ferromagnet family, but exhibit very different Curie temperatures (T$_C$) of 210 K and 360 K, respectively. Here, by using angle-resolved photoemission spectroscopy and density functional theory, we systematically compare the electronic structures of the two compounds. Qualitative similarities in the Fermi surface can be found between the two compounds, with expanded hole pockets in Fe$_3$GaTe$_2$ suggesting additional hole carriers compared to Fe$_3$GeTe$_2$. Interestingly, we observe no band shift in Fe$_3$GaTe$_2$ across its T$_C$ of 360 K, compared to a small shift in Fe$_3$GeTe$_2$ across its T$_C$ of 210 K. The weak temperature-dependent evolution strongly deviates from the expectations of an itinerant Stoner mechanism. Our results suggest that itinerant electrons have minimal contributions to the enhancement of T$_C$ in Fe$_3$GaTe$_2$ compared to Fe$_3$GeTe$_2$, and that the nature of ferromagnetism in these Fe-based vdW ferromagnets must be understood with considerations of the electron correlations.

研究动机与目标

• 确定同构范德华（vdW）金属Fe₃GaTe₂和Fe₃GeTe₂中铁磁性的微观起源，其居里温度分别为360 K和210 K。
• 研究Fe₃GaTe₂中T_C增强是否源于巡游电子或局域自旋矩，尽管两者晶体结构相似但T_C差异显著。
• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）探测T_C附近的电子结构演化，以检验Stoner巡游电子模型的预测。
• 通过比较谱线特征和温度依赖的能带位移，评估电子关联在这些铁基vdW铁磁体中的作用。
• 确定所观测到的铁磁性更符合局域自旋矩（海森伯）机制还是巡游电子（Stoner）机制。

提出的方法

• 在单晶Fe₃GaTe₂和Fe₃GeTe₂上进行跨越并高于其各自T_C值的角分辨光电子能谱（ARPES）测量。
• 测量温度依赖的能带色散及高对称方向（如M–K–Γ）上的谱强度，以检测准粒子峰的位移。
• 在特定动量处提取能量分布曲线（EDCs），分析T_C附近峰位置和强度的演化。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算估计交换分裂和能带重正则化因子，以与ARPES数据对比。
• 将观测到的能带位移与Stoner模型的理论预测进行比较，基于体磁化率和中子衍射数据对预期位移进行归一化处理。
• 分析谱线特征（如准粒子-凹陷-展宽驼峰）以推断电子关联效应的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 Fe₃GaTe₂的电子结构在其居里温度（T_C = 360 K）附近是否表现出可测量的能带位移，如巡游电子Stoner铁磁体所预期？
• RQ2 Fe₃GeTe₂中能带色散的温度演化与Fe₃GaTe₂相比如何，这对巡游电子的作用有何启示？
• RQ3 电子关联和局域自旋矩在Fe₃GaTe₂中T_C增强中的贡献程度，与Fe₃GeTe₂相比如何？
• RQ4 价带中观测到的谱线特征是否与强关联局域自旋矩图像一致，而非弱关联巡游电子模型？
• RQ5 T_C附近预测与观测到的能带位移差异是否可由局域自旋矩而非巡游载流子的主导贡献来解释？

主要发现

• 在Fe₃GaTe₂中，其T_C为360 K，从50 K到410 K的整个温度范围内，能量分布曲线（EDCs）中峰位置几乎保持不变，未观测到显著能带位移。
• 相比之下，在Fe₃GeTe₂中观测到其T_C为210 K时存在微小但可测量的能带位移，与先前报道一致，表明存在部分巡游电子贡献。
• 两种材料中观测到的能带位移远小于Stoner模型预测的0.47 eV（Fe₃GeTe₂）和0.53 eV（Fe₃GaTe₂）位移，后者基于DFT计算的交换分裂（约1.5–1.7 eV）得出。
• 在费米能级附近的谱强度表现出准粒子-凹陷-展宽驼峰特征，表明电子关联效应不可忽略。
• 电子结构的温度依赖性极弱，强烈表明尽管T_C较高，巡游电子在Fe₃GaTe₂的铁磁性中作用极小。
• 结果支持Fe₃GaTe₂中铁磁性的局域自旋矩起源，电子关联效应和局域Fe 3d自旋矩主导于巡游载流子效应。