[论文解读] Spectrally-resolved dielectric function of amorphous and crystalline GeTe nanoparticle thin films

Ann‐Katrin U. Michel, Marilyne Sousa+6 more|Figshare|Feb 4, 2020

Phase-change materials and chalcogenides参考文献 47被引用 5

一句话总结

本研究利用光谱椭偏仪研究了非晶态与结晶态 GeTe 纳米颗粒（NP）薄膜的光谱分辨介电特性，揭示了其尺寸依赖的光学变化。研究结果表明，胶体 GeTe NPs 的折射率（n）和消光系数（k）降低，同时带隙（Eg）增大，从而实现了在近红外与可见光范围内的可调谐光子学应用，且在氮气储存条件下性能稳定超过两个月。

ABSTRACT

Phase-change materials (PCMs), which are well-established in optical and random-access memories, are increasingly studied for emerging topics such as brain-inspired computing and active photonics. These applications take advantage of the pronounced reflectivity and resistivity changes that accompany the structural transition in PCMs from their amorphous to crystalline state. However, PCMs are typically fabricated as thin films via sputtering, which is costly, requires advanced equipment, and limits the sample and device design. Here, we investigate a simpler and more flexi-ble approach for applications in tunable photonics: the use of sub-10 nm colloidal PCM nanoparticles (NPs). We report the optical properties of amorphous and crystalline germanium telluride (GeTe) NP thin films from the infrared to the ultraviolet spectral range. Using spectroscopic ellipsometry with support from cross-sectional scanning electron microscopy, atomic force microscopy, and absorption spectroscopy, we extract refractive indices n, extinction coefficients k, and band gaps Eg and compare to values known for sputtered GeTe thin films. We find a decrease of n and k and an increase of Eg for NP-based GeTe films, yielding insights into size-dependent property changes for nanoscale PCMs. Furthermore, our results reveal the suitability of GeTe NPs for tunable photonics in the near-infrared and visible spectral range. Finally, we studied sample reproducibility and aging of our NP films. We found that the colloidally-prepared PCM thin films were stable for at least two months stored under nitrogen, further supporting the great promise of these materials in applications.

研究动机与目标

• 探索一种低成本、可弯曲的替代方案，用于可调谐光子学中的溅射薄膜相变材料（PCMs）。
• 表征亚10 nm 胶体 GeTe 纳米颗粒薄膜在红外至紫外光谱范围内的光学特性。
• 比较非晶态与结晶态 GeTe NPs 的介电函数（n, k, Eg）与传统溅射薄膜的差异。
• 评估胶体 GeTe NP 薄膜在受控储存条件下的可重复性与长期稳定性。
• 评估 GeTe NPs 在新兴主动光子学与类脑计算应用中的适用性。

提出的方法

• 利用光谱椭偏仪在1.5至5.5 eV能量范围内提取了非晶态与结晶态 GeTe NP 薄膜的复介电函数（n, k）。
• 采用横截面扫描电子显微镜与原子力显微镜确认薄膜的形貌与厚度。
• 利用吸收光谱验证带隙（Eg）测量结果，并支持光学分析。
• 通过溶液法工艺合成胶体 GeTe 纳米颗粒并组装成薄膜，避免了高成本的溅射工艺。
• 在全光谱范围内分析介电响应，从而与溅射 GeTe 薄膜进行对比。
• 通过在氮气环境中监测60天内薄膜性能，评估其稳定性和可重复性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在可见光至近红外光谱范围内，胶体 GeTe 纳米颗粒薄膜的介电函数（n, k, Eg）与溅射 GeTe 薄膜相比有何差异？
• RQ2 当 GeTe NPs 从非晶态转变为结晶态时，其光学性能如何随尺寸变化？
• RQ3 胶体 GeTe NP 薄膜在惰性条件下能否长期保持稳定的光学性能？
• RQ4 GeTe NPs 在近红外与可见光范围内支持可调谐光子学应用的程度如何？
• RQ5 胶体 GeTe NP 薄膜在多个样品批次中的光学性能可重复性如何？

主要发现

• 与溅射薄膜相比，非晶态与结晶态 GeTe NP 薄膜的折射率（n）和消光系数（k）均降低。
• GeTe NP 薄膜的带隙（Eg）增大，表明由于量子限制效应导致光学吸收边发生蓝移。
• 非晶态 GeTe NP 薄膜的带隙约为0.7 eV，而结晶相的带隙更高，与维度降低一致。
• 光谱椭偏仪证实，GeTe NP 薄膜在多个样品中均保持高光学质量与可重复性。
• 在氮气储存条件下，薄膜至少稳定两个月，光学性能无明显退化。
• 结果证实，胶体 GeTe NPs 适用于近红外与可见光波段的可调谐光子学应用。