[论文解读] Spin-correlated exciton-polaritons in a van der Waals magnet

Florian Dirnberger, Rezlind Bushati+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 11, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用 4

一句话总结

本研究展示了在范德华反铁磁体NiPS₃中，自旋关联的激子与微腔中的光子之间存在强烈的光-物质耦合，从而形成一类新型的极化子准粒子。关键发现是磁性关联的激子-极化子的出现，其长程相互作用被抑制，实现了对强关联电子态的腔量子电动力学调控。

ABSTRACT

Strong coupling between light and elementary excitations is emerging as a powerful tool to engineer the properties of solid-state systems. Spin-correlated excitations that couple strongly to optical cavities promise control over collective quantum phenomena such as magnetic phase transitions, but their suitable electronic resonances have yet to be found. Here we report strong light-matter coupling in $ extrm{NiPS}_3$, a van der Waals antiferromagnet with highly correlated electronic degrees of freedom. A previously unobserved class of polaritonic quasiparticles emerges from the strong coupling between its spin-correlated excitons and the photons inside a microcavity. Detailed spectroscopic analysis in conjunction with a microscopic theory provides unique insights into the origin and interactions of these exotic magnetically coupled excitations. Our work introduces van der Waals magnets to the field of strong light-matter physics and provides a path towards the design and control of correlated electron systems via cavity quantum electrodynamics.

研究动机与目标

• 探索范德华磁体中强光-物质耦合，特别是关联反铁磁绝缘体NiPS₃。
• 识别并表征由自旋关联激子与腔光子杂化产生的新型极化子。
• 利用光谱学与理论方法研究强关联系统中自旋关联激子的起源与相互作用。
• 证明这些激子-极化子可作为探测NiPS₃中磁性与电子关联的探针。
• 建立一个用于在二维磁性材料中实现对关联电子现象的腔量子电动力学调控的平台。

提出的方法

• 采用等离子体增强化学气相沉积法生长30对Si₃N₄/SiO₂分布布拉格反射镜，制备高质量微腔。
• 利用PDMS辅助转移技术，将NiPS₃薄片（厚度30–300 nm）机械剥离并转移至SiO₂/Si或布拉格反射镜基底上。
• 采用35 nm厚的银顶镜形成高Q值腔体，品质因数约为100。
• 在4 K下进行积分角度与分辨角度的反射率和光致发光光谱测量，以绘制极化子色散关系与拉比劈裂。
• 采用耦合振子模型，并结合可变激光功率的非线性光谱测量，提取拉比劈裂能量随极化子密度的变化关系。
• 应用饱和模型 Ω(nₚ)/Ω₀ = 1/√(1 + nₚ/nₛ)，从功率依赖的拉比劈裂数据中提取饱和密度nₛ。

实验结果

研究问题

• RQ1 在像NiPS₃这样的范德华磁体中，自旋关联激子能否与腔光子表现出强光-物质耦合？
• RQ2 由此产生的极化子准粒子具有哪些独特的光谱特征与色散特性？
• RQ3 自旋关联激子之间的相互作用与传统半导体中的相互作用有何不同，特别是在长程关联方面？
• RQ4 在NiPS₃中观测到的激子的微观起源是什么？它与标准带隙跃迁激子有何不同？
• RQ5 能否利用腔量子电动力学探测并调控NiPS₃中的磁性与关联电子序？

主要发现

• 首次观测到一类新型极化子，源于NiPS₃中自旋关联激子与腔光子的强耦合，表现出混合光-物质特性。
• NiPS₃中的激子发射具有约350 μeV的窄线宽与强线性偏振度（83%），表明其具有高相干性与各向异性偶极矩。
• 通过光学吸收光谱在电荷转移能隙以下识别出三个不同的激子共振态（X₁, X₂, X₃）。
• 拉比劈裂能量随激发功率增加而减小，符合饱和模型，拟合得到的饱和密度nₛ约为1.5 × 10¹³ cm⁻²。
• 由于自旋关联激子具有强束缚且空间局域化，其长程激子相互作用被严重抑制。
• 微观建模证实，NiPS₃中的自旋关联激子源于局域d轨道跃迁与磁序的耦合，与传统带-带激子有本质区别。