[论文解读] Spin-Flip Raman Scattering on Electrons and Holes in Two-Dimensional (PEA)$_2$PbI$_4$ Perovskites

C. Harkort, D. Kudlacik+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2023

Perovskite Materials and Applications被引用 1

一句话总结

本研究利用自旋翻转拉曼散射测量了二维（PEA）2PbI4钙钛矿在最高10 T磁场下的电子和空穴朗德g因子。结果揭示了电子g因子存在显著各向异性（面外为+2.11，面内为+2.50），空穴g因子为负值，范围在−0.13至−0.51之间，并发现动态核自旋极化产生了最高达0.6 T的奥弗豪泽场。

ABSTRACT

The class of Ruddlesden-Popper type (PEA)$_2$PbI$_4$ perovskites comprises two-dimensional (2D) structures whose optical properties are determined by excitons with a large binding energy of about 260 meV. It complements the family of other 2D semiconductor materials by having the band structure typical for lead halide perovskites, that can be considered as inverted compared to conventional III-V and II-VI semiconductors. Accordingly, novel spin phenomena can be expected for them. Spin-flip Raman scattering is used here to measure the Zeeman splitting of electrons and holes in a magnetic field up to 10 T. From the recorded data, the electron and hole Landé factors ($g$-factors) are evaluated, their signs are determined, and their anisotropies are measured. The electron $g$-factor value changes from $+2.11$ out-of-plane to $+2.50$ in-plane, while the hole $g$-factor ranges between $-0.13$ and $-0.51$. The spin flips of the resident carriers are arranged via their interaction with photogenerated excitons. Also the double spin-flip process, where a resident electron and a resident hole interact with the same exciton, is observed showing a cumulative Raman shift. Dynamic nuclear spin polarization induced by spin-polarized holes is detected in corresponding changes of the hole Zeeman splitting. An Overhauser field of the polarized nuclei acting on the holes as large as $0.6$ T can be achieved.

研究动机与目标

• 测量二维（PEA）2PbI4钙钛矿中电子和空穴的朗德g因子。
• 通过在不同方向施加磁场，确定g因子的各向异性。
• 研究局域载流子与光致激发态之间自旋翻转过程的机制。
• 通过空穴塞曼分裂的变化探测动态核自旋极化。
• 探讨超精细相互作用在铅卤钙钛矿中对自旋电子学和量子信息应用的作用。

提出的方法

• 采用自旋翻转拉曼散射（SFRS）光谱技术，探测磁场中最高达10 T的电子和空穴的塞曼分裂。
• 在低温（1.6 K）下进行实验，以最小化热展宽并提高信号分辨率。
• 使用能量为2.345 eV的激光激发，使其与激子跃迁共振，以增强SFRS信号。
• 采用不同的偏振配置（共线、正交线偏、共圆、正交圆偏）以识别选择定则并确认自旋翻转的起源。
• 进行温度依赖的SFRS测量，研究温度对自旋翻转强度和线宽的影响。
• 将阿伦尼乌斯类似方程拟合至SFRS强度的温度依赖性，以提取自旋翻转过程的活化能。

实验结果

研究问题

• RQ1 （PEA）2PbI4钙钛矿中的电子和空穴朗德g因子是多少？它们如何随磁场方向变化？
• RQ2 自旋轨道耦合如何影响该二维钙钛矿体系中g因子的各向异性？
• RQ3 能否通过空穴塞曼分裂的变化探测到动态核自旋极化？
• RQ4 该材料中自旋极化的原子核产生的奥弗豪泽场大小是多少？
• RQ5 自旋翻转拉曼信号如何随温度和激发功率变化？

主要发现

• 电子g因子范围为+2.11（面外）至+2.50（面内），表明存在强烈的各向异性。
• 空穴g因子为负值，其大小在不同磁场方向下介于−0.13至−0.51之间。
• 观察到一个涉及电子和空穴同时与同一激子相互作用的双自旋翻转过程，表现出累积的拉曼位移。
• 动态核自旋极化诱导出最高达0.6 T的奥弗豪泽场，作用于空穴，其证据来自空穴塞曼分裂的变化。
• 电子SFRS强度随温度升高而降低，遵循阿伦尼乌斯类似行为，活化能为2.1 meV。
• 从1.6 K到16 K，电子自旋翻转谱线的半高全宽（FWHM）保持在约0.1 meV的恒定值，表明热效应引起的展宽可忽略。