[论文解读] Spin glass behavior of insulating K0.8Fe2-xS2

Hechang Lei, Milinda Abeykoon+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 28, 2011

Iron-based superconductors research被引用 27

一句话总结

本研究报道了发现与铁硒族超导体同结构的K₀.₈Fe₂₋ₓS₂单晶，尽管其阴离子高度接近超导性的最佳值，但在32 K以下仍表现出自旋玻璃行为。结果表明，化学计量比、Fe空位以及FeS四面体中的局域无序——而非仅阴离子高度——在决定绝缘态和磁性基态中起关键作用。

ABSTRACT

We report the discovery of KxFe2-yS2 single crystals, isostructural to KxFe2-ySe2 superconductors. The sulfide compound is a small gap semiconductor and shows spin-glass behavior below 32 K. Our results indicate that stoichiometry, defects, and the local environment of FeCh (Ch = S,Se) tetrahedra have important effects on the physical properties of isostructural and isoelectronic KxFe2-yCh2 compounds.

研究动机与目标

• 研究与K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂超导体同结构的K₀.₈Fe₂₋ₓS₂单晶的物理性质。
• 确定FeCh-1111体系中最佳阴离子高度是否同样决定硫化物类似物的磁性和电子行为。
• 考察Fe空位、K/Fe位点占据率以及局域FeS四面体环境在决定绝缘态和自旋玻璃行为中的作用。
• 将K₀.₈Fe₂₋ₓS₂的磁性和电子性质与K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂及TlFe₂₋ₓSe₂进行比较，以分离自旋玻璃形成的关键因素。

提出的方法

• 采用自 flux 法，在氩气气氛中使用FeS和K块材生长K₀.₈Fe₂₋ₓS₂单晶。
• 在300 K下使用0.3184 Å辐射（NSLS的X7B束线）进行粉末X射线衍射（XRD），确认其具有四层I4/m结构及Fe空位有序。
• 使用GSAS软件进行结构精修，得到晶格参数a = 8.3984(5) Å和c = 13.5988(11) Å，K1、K2和Fe1位点部分占据。
• 能量色散X射线能谱（EDX）测定平均化学计量比为K₀.₈₈(6)Fe₁.₆₃(4)S₂.₀₀(1)，证实K和Fe的缺乏。
• 在PPMS中测量直流磁化率、ZFC/FC曲线及剩磁（TRM）衰减，以探测自旋玻璃动力学。
• 测量比热以评估低温激发行为，数据通过Cₚ = γₛ₉T + βT³拟合，以提取γₛ₉和Θ_D。

实验结果

研究问题

• RQ1 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂的阴离子高度接近超导性的最佳值0.138 nm，是否表现出超导行为，还是呈现其他基态？
• RQ2 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂中Fe空位和位点占据率如何影响自旋玻璃序的出现？
• RQ3 Fe与S层之间的阴离子高度是否是决定AFe₂₋ₓCh₂化合物电子和磁性性质的主导因素？
• RQ4 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂的磁弛豫行为与已知自旋玻璃体系相比如何，其揭示了磁性冻结的本质特征？
• RQ5 局域无序和四面体FeS配位在抑制超导性并稳定自旋玻璃半导体态中起何种作用？

主要发现

• K₀.₈Fe₂₋ₓS₂以I4/m结构结晶，具有有序Fe空位，证实与K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂超导体同结构。
• 该化合物为小带隙半导体，在约32 K处出现电阻率极大值，表明发生金属-绝缘体转变。
• 磁性测量显示在32 K以下呈现自旋玻璃行为，表现为频率依赖的阻塞温度T_f，且T_f与频率f的线性拟合斜率为0.002 K。
• 剩磁（TRM）衰减遵循伸展指数函数M_TRM(t) = M₀exp[−(t/τ)¹⁻ⁿ]，临界指数1−n ≈ 1/3，与自旋玻璃体系一致。
• 比热分析得到自旋玻璃的索末菲系数γₛ₉ = 1.58(6) mJ/mol·K²和德拜温度Θ_D = 284.3(7) K，表明低能磁激发具有恒定态密度。
• 尽管阴离子高度（S1–Fe1和S1–Fe2）接近超导性的最佳值0.138 nm，K₀.₈Fe₂₋ₓS₂仍为非超导半导体，表明仅靠阴离子高度不足以诱导超导性。