[论文解读] Spin liquid and ferroelectricity close to a quantum critical point in PbCuTe$_2$O$_6$

Christian Thurn, Paul Eibisch+14 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2021

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 49被引用 9

一句话总结

本研究在接近量子临界点的单晶PbCuTe2O6中识别出一种量子自旋液体态，其在约1 K处表现出磁场调控的二级相变，进入铁电态。与粉末样品不同，单晶表现出强烈的晶格畸变、无长程序的有限磁化率以及发散的磁 Grüneisen 参数，表明存在量子临界行为；介电测量证实了铁电性，其与非中心对称超钙钛矿晶格中的孤对电子畸变相关。

ABSTRACT

Geometrical frustration among interacting spins combined with strong quantum fluctuations destabilize long-range magnetic order in favour of more exotic states such as spin liquids. By following this guiding principle, a number of spin liquid candidate systems were identified in quasi-two-dimensional (quasi-2D) systems. For 3D, however, the situation is less favourable as quantum fluctuations are reduced and competing states become more relevant. Here we report a comprehensive study of thermodynamic, magnetic and dielectric properties on single crystalline and pressed-powder samples of PbCuTe$_2$O$_6$, a candidate material for a 3D frustrated quantum spin liquid featuring a hyperkagome lattice. Whereas the low-temperature properties of the powder samples are consistent with the recently proposed quantum spin liquid state, an even more exotic behaviour is revealed for the single crystals. These crystals show ferroelectric order at $T_{ ext{FE}} \approx 1\, ext{K}$, accompanied by strong lattice distortions, and a modified magnetic response -- still consistent with a quantum spin liquid -- but with clear indications for quantum critical behaviour.

研究动机与目标

• 为解决具有超钙钛矿晶格的3D量子自旋液体候选材料PbCuTe2O6中的低温异常现象。
• 确定粉末样品中观测到的1 K异常是否为体相相变，还是样品依赖性效应。
• 研究在3D几何阻挫磁体中，量子自旋液体行为、铁电性与量子临界性之间的相互作用。
• 阐明结构畸变与孤对电子驱动的铁电性在耦合自旋自由度中的作用。

提出的方法

• 通过X射线衍射和电子显微镜对单晶与压制成型的粉末PbCuTe2O6样品进行了合成与表征。
• 在稀释制冷机中对样品进行了高精度比热、热膨胀和交流磁化率测量，温度低至0.1 K。
• 通过热弛豫技术，在等温条件下测量磁场依赖的熵变，获得磁 Grüneisen 参数 ΓB,e。
• 通过介电与热释电测量检测铁电相变与自发极化。
• 利用单轴热膨胀与弹性常数测量探测晶格软化与结构各向异性。
• 采用密度泛函理论计算估算自旋交换耦合，并分析孤对电子畸变对铁电性的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 PbCuTe2O6中的1 K异常是否代表单晶中的体相相变？若是，其本质为何？
• RQ2 单晶中的磁响应与粉末样品相比有何不同，特别是在自旋液体行为方面？
• RQ3 在T = 0 K附近，磁响应中是否存在量子临界行为的证据？
• RQ4 所观测到的铁电相变的起源是什么？其与自旋自由度如何耦合？
• RQ5 非中心对称结构中的晶格畸变与孤对电子效应在驱动所观测相变中起多大作用？

主要发现

• 通过比热的λ形异常与热膨胀的突变，在单晶中观测到T_FE ≈ 1 K处的二级相变。
• 单晶在0.1 K下仍表现出有限磁化率且无长程磁序，与无能隙量子自旋液体一致。
• 磁 Grüneisen 参数 ΓB,e 随 T → 0 K 而发散，表明存在磁场调控的量子临界点，满足 ΓB,e ∝ (B – Bc)⁻¹ 且 Bc ≈ 0 T。
• 介电测量与热释电流滞后回线证实了铁电性，相变温度 T_FE ≈ 1 K，单晶中在1.2 K处出现介电异常。
• 单晶的单轴热膨胀系数在低温下表现出强烈的温度依赖性，而粉末样品中几乎保持恒定，表明在量子临界点附近出现晶格软化。
• 单晶的介电响应在 T ≈ 1 K 处表现出明显异常，而粉末样品中则无此现象，证实了结晶相中铁电序的出现。