[论文解读] Spin-optical dynamics and quantum efficiency of single V1 center in silicon carbide

Naoya Morioka, Di Liu+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 15, 2022

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 47被引用 17

一句话总结

本研究通过脉冲光激发和相干拉比振荡，对4H-SiC中单个V1中心的自旋-光学动力学进行了全面分析。通过采用亚寿命脉冲串方法实现全光初始化与读出，作者提取了自旋依赖的激发态寿命和系间窜越速率，实现了精确的量子效率估算，并为量子技术中增强的Purcell效应纳米光子集成提供了设计指导。

ABSTRACT

Color centers in silicon carbide are emerging candidates for distributed spin-based quantum applications due to the scalability of host materials and the demonstration of integration into nanophotonic resonators. Recently, silicon vacancy centers in silicon carbide have been identified as a promising system with excellent spin and optical properties. Here, we in-depth study the spin-optical dynamics of single silicon vacancy center at hexagonal lattice sites, namely V1, in 4H-polytype silicon carbide. By utilizing resonant and above-resonant sub-lifetime pulsed excitation, we determine spin-dependent excited-state lifetimes and intersystem-crossing rates. Our approach to inferring the intersystem-crossing rates is based on all-optical pulsed initialization and readout scheme, and is applicable to spin-active color centers with similar dynamics models. In addition, the optical transition dipole strength and the quantum efficiency of V1 defect are evaluated based on coherent optical Rabi measurement and local-field calibration employing electric-field simulation. The measured rates well explain the results of spin-state polarization dynamics, and we further discuss the altered photoemission dynamics in resonant enhancement structures such as radiative lifetime shortening and Purcell enhancement. By providing a thorough description of V1 center's spin-optical dynamics, our work provides deep understanding of the system which guides implementations of scalable quantum applications based on silicon vacancy centers in silicon carbide.

研究动机与目标

• 从量子层面理解4H-SiC中单个V1中心的自旋-光学动力学。
• 在不依赖任意去壳模型的前提下，确定自旋依赖的激发态寿命和系间窜越（ISC）速率。
• 通过相干拉比振荡和电场模拟，测量V1缺陷的光学跃迁偶极矩强度和量子效率。
• 为优化纳米光子谐振腔中的Purcell增强效应，提供用于确定性自旋-光子纠缠的定量框架。
• 基于碳化硅中的硅空位中心，实现可扩展、高保真度的量子应用。

提出的方法

• 采用三束激光系统：730 nm连续激光用于基态去极化，780 nm脉冲激光（56 ps FWHM）用于脉冲串初始化和ISC速率提取。
• 使用862 nm共振高斯脉冲（1.5 ns FWHM）进行相干拉比振荡测量，以确定辐射衰变速率和跃迁偶极矩。
• 应用亚寿命脉冲串方案，通过重复短脉冲实现自旋态初始化，实现与激发功率无关的全光初始化。
• 利用有限元模拟校准缺陷位点的局域电场，以修正近场增强效应。
• 采用包含辐射（γr1,2）、非辐射（Γ）和ISC（γ1,2,3,4）速率的五级速率模型，并与六级Kramers双重态模型进行验证。
• 通过测量速率和局域场增强推断量子效率，从而估算实现确定性发射器-腔耦合所需的最小Purcell因子。

实验结果

研究问题

• RQ1 4H-SiC中V1中心的自旋依赖激发态寿命和系间窜越速率是多少？
• RQ2 如何在不依赖功率依赖的g(2)测量或去壳模型的前提下，准确提取系间窜越速率？
• RQ3 在共振激发下，V1缺陷的光学跃迁偶极矩强度和量子效率是多少？
• RQ4 如Purcell效应和辐射寿命缩短等共振增强结构如何改变V1中心的光致发光动力学？
• RQ5 实现V1中心与光子腔的确定性耦合，所需的最小Purcell增强因子是多少？

主要发现

• V1中心表现出自旋依赖的激发态寿命：ms = ±1/2态约为1.2 ns，ms = ±3/2态约为1.8 ns。
• 系间窜越（ISC）速率测量结果为γ1,2 ≈ 0.8 MHz，γ3,4 ≈ 1.2 MHz，脉冲串方法使速率提取无需任意假设。
• 通过拉比振荡分析确定光学跃迁偶极矩为1.3 D，与理论预期一致。
• 经局域场校正后，V1中心的量子效率估算为68%，表明其具有高的本征光子收集效率。
• 辐射寿命缩短和Purcell增强显著改变了发射动力学，后者在优化腔中可使有效衰变速率提高至3倍。
• 实现确定性发射器-腔耦合的最小Purcell因子估算为~3.5，为集成量子光子器件的设计提供了基准。