[论文解读] Spin-orbit coupling controlled ground states in the double perovskite iridates A2BIrO6 (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc)

A. A. Aczel, Qiang Chen+12 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 8

一句话总结

本研究通过中子衍射、HERFD-XAS、RIXS和μ子自旋松弛技术，研究了5d⁴双钙钛矿铱酸盐A₂BIrO₆（A = Ba, Sr；B = Lu, Sc）的电子和磁性基态。结果证实了由于强自旋-轨道耦合而形成的J=0基态，未发现长程磁序的证据，表明弱局域磁矩来源于非本征因素。

ABSTRACT

Iridates with the 5$d^4$ electronic configuration have attracted recent interest due to reports of magnetically-ordered ground states despite longstanding expectations that their strong spin-orbit coupling would generate a $J = 0$ electronic ground state for each Ir$^{5+}$ ion. The major focus of prior research has been on the double perovskite iridates Ba$_2$YIrO$_6$ and Sr$_2$YIrO$_6$, where the nature of the ground states (i.e. ordered vs non-magnetic) is still controversial. Here we present neutron powder diffraction, high energy resolution fluorescence detected x-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS), resonant inelastic x-ray scattering (RIXS), magnetic susceptibility, and muon spin relaxation data on the related double perovskite iridates Ba$_2$LuIrO$_6$, Sr$_2$LuIrO$_6$, Ba$_2$ScIrO$_6$, and Sr$_2$ScIrO$_6$ that enable us to gain a general understanding of the electronic and magnetic properties for this family of materials. Our HERFD-XAS and RIXS measurements establish $J = 0$ electronic ground states for the Ir$^{5+}$ ions in all cases, with similar values for Hund's coupling $J_{ m H}$ and the spin-orbit coupling constant $λ_{ m SOC}$. Our bulk susceptibility and muon spin relaxation data find no evidence for long-range magnetic order or spin freezing, but they do reveal weak magnetic signals that are consistent with extrinsic local moments. Our results indicate that the large $λ_{ m SOC}$ is the key driving force behind the electronic and magnetic ground states realized in the 5$d^4$ double perovskite iridates, which agrees well with conventional wisdom.

研究动机与目标

• 为解决5d⁴双钙钛矿铱酸盐中磁性基态的争议，特别是Ba₂YIrO₆和Sr₂YIrO₆中的情况。
• 确定强自旋-轨道耦合或晶体场效应在5d⁴体系中是否主导磁序的形成。
• 评估非本征缺陷和杂质在产生表观磁信号中的作用。
• 建立A₂BIrO₆家族（A = Ba, Sr；B = Lu, Sc）中电子和磁性性质的统一理解。

提出的方法

• 通过粉末中子衍射测定晶体结构和磁序。
• 采用高能量分辨率荧光检测X射线吸收谱（HERFD-XAS）探测Ir 5+ 4d核心能级跃迁，提取自旋-轨道耦合（λ_SOC）和洪特定律耦合（J_H）。
• 应用共振非弹性X射线散射（RIXS）探测电子激发，确认J=0基态。
• 收集磁化率和μ子自旋松弛（μSR）数据，检测在25 mK以下的长程磁序或自旋冻结。
• 使用双组分函数和幂律指数函数对μSR数据进行分析，评估弛豫行为。
• 对比Ba₂LuIrO₆、Ba₂ScIrO₆、Sr₂LuIrO₆和Sr₂ScIrO₆的结果，识别电子结构和磁响应中的趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 5d⁴双钙钛矿铱酸盐A₂BIrO₆（A = Ba, Sr；B = Lu, Sc）是否表现出长程磁序或自旋冻结？
• RQ2 Ir⁵⁺离子的电子基态性质（J=0与J=1）是什么，其受自旋-轨道耦合的影响如何？
• RQ3 非本征缺陷或杂质（如6L钙钛矿相）在观测到的磁信号中贡献有多大？
• RQ4 不同A₂BIrO₆化合物中的自旋-轨道耦合常数（λ_SOC）和洪特定律耦合（J_H）如何比较？
• RQ5 为何先前关于Ba₂YIrO₆和Sr₂YIrO₆中存在磁序的报道与体磁化率和μSR数据相矛盾？

主要发现

• HERFD-XAS和RIXS测量证实，所有四种化合物中Ir⁵⁺的电子基态均为J=0，λ_SOC = 379–406 meV，J_H = 243–256 meV。
• 在所有材料中，25 mK以下均未发现长程磁序或自旋冻结的证据。
• 磁化率和μSR中观测到的弱磁信号归因于非本征来源，包括6L钙钛矿杂质相和反位缺陷。
• 先前对Ba₂YIrO₆研究中观察到的非指数型μSR弛豫，很可能是由于少量6L钙钛矿杂质相所致，而非本征磁序。
• 未观测到磁序支持传统图像，即强自旋-轨道耦合占主导，抑制了J_eff=1三重激发态。
• 所有四种化合物的结果一致，表明5d⁴铱酸盐家族由强自旋-轨道耦合主导的J=0基态所控制。