[论文解读] Spin relaxation dynamics with a continuous spin environment: the dissipaton equation of motion approach

Wenxiang Ying, Su Yu+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2023

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 4

一句话总结

本论文为连续自旋浴中的自旋弛豫动力学发展了一种耗散子运动方程（DEOM）方法，从微观角度推导出任意自旋量子数 $S$ 的涨落-耗散定理（FDT），并利用时域Prony拟合构建指数衰减基函数。该方法可实现对非高斯、非谐振环境的精确且高效的模拟，超越标准自旋-玻色子模型。

ABSTRACT

We present the quantum dynamics of a spin coupling to a bath of independent spins via the dissipaton equation of motion (DEOM) approach. The bath, characterized by a continuous spectral density function, is composed of spins that are independent level systems described by the su(2) Lie algebra. This represents an extreme class of anharmonic environment. Based on the conclusion drawn by Suarez and Silbey [J. Chem. Phys. 95, 9115 (1991)] and Makri [J. Chem. Phys. 111, 6164 (1999)] that the spin bath can be mapped to a Gaussian environment under its linear response limit, we derive the fluctuation-dissipation theorem (FDT) of the spin bath from a microscopic perspective, and generalize the discussion to the case of arbitrary bath spin quantum number S. Next, the time-domain Prony fitting decomposition scheme is applied to the bare-bath time correlation function (TCF) given by FDT to generate the exponential decay basis (or pseudo modes) for DEOM construction. The accuracy and efficiency of this strategy has been justified by a variety of numerical results. We envision this work provides new insights to extend the hierarchical equations of motion (HEOM) and DEOM approach to certain types of anharmonic enviroments with arbitrary TCF or spectral density

研究动机与目标

• 为耦合到具有任意自旋量子数 $S$ 的连续自旋浴的两能级系统开发一个量子动力学框架。
• 从微观视角推导此类自旋浴的涨落-耗散定理（FDT），将先前结果推广至非零 $S$ 的情形。
• 通过时域Prony拟合（t-PFD）裸浴时间相关函数（TCF）构建指数衰减基函数，使DEOM形式化可用于非谐振环境。
• 通过与已知基准结果对比，验证该方法在不同浴参数和温度区域下的准确性与效率。

提出的方法

• 推导由独立 $\mathfrak{su}(2)$-代数能级系统组成的自旋浴的FDT，其自旋量子数 $S$ 任意，得到有效谱密度 $J_{\text{eff}}(\omega;\beta,S)$。
• 采用时域Prony拟合分解（t-PFD）将裸浴TCF近似为指数衰减之和，作为构建DEOM的基函数。
• 利用所得伪模表示构建耗散子层级，以描述在非谐振自旋浴存在下的非马尔可夫动力学。
• 通过利用线性响应极限和有效谱密度映射，将该方法推广至任意谱密度和非高斯环境。
• 通过与已知基准结果对比进行数值验证，特别在高 $S$ 极限下，自旋浴退化为高斯（玻色子）浴的情形。
• 将该框架应用于具有不同浴截止频率和耦合强度的模型系统，评估收敛性与计算成本。

Figure 1: Population dynamics of the zero-temperature SSB models. The spin baths are parameterized as (a) $\alpha=0.5$ , $\omega_{c}/\Delta=1$ . (b) $\alpha=0.1$ , $\omega_{c}/\Delta=6$ . (c) $\alpha=0.2$ , $\omega_{c}/\Delta=10$ . (d) $\alpha=0.5$ , $\omega_{c}/\Delta=10$ . (e) $\alpha=0.75$ , $\om

实验结果

研究问题

• RQ1 如何从微观角度推导具有任意自旋量子数 $S$ 的自旋浴的涨落-耗散定理？
• RQ2 时域Prony拟合策略在多大程度上能准确表示不同 $S$ 和温度下的自旋浴的裸浴时间相关函数？
• RQ3 DEOM形式化能否有效扩展至描述非高斯、非谐振环境（如自旋浴），而不仅限于标准玻色子浴假设？
• RQ4 基于t-PFD的DEOM的准确性在多大程度上依赖于指数项数量以及浴参数 $\alpha$ 和 $\omega_c/\Delta$？
• RQ5 在有限温度自旋浴中，使用不同t-PFD方案时，计算成本与准确性的权衡如何？

主要发现

• 自旋浴的FDT被推导为 $ C(t) = \frac{1}{\pi} \int_{-\infty}^{\infty} d\omega \, e^{-i\omega t} \frac{J_{\text{eff}}(\omega;\beta,S)}{1 - e^{-\beta\omega}} $，其中 $ J_{\text{eff}}(\omega;\beta,S) = J(\omega) \zeta(\omega;\beta,S) $，$ \zeta(\omega;\beta,S) $ 反映了自旋统计效应。
• 当 $ S = 1/2 $ 时，$ \zeta(\omega;\beta,1/2) = \tanh(\beta\omega/2) $，与文献中已知结果一致。
• 在高自旋极限 $ S \gg 1 $ 下，通过Holstein-Primakoff变换，自旋浴与玻色子浴同构，恢复标准自旋-玻色子模型。
• 采用 $ 4+4 $ 项的t-PFD策略能高精度拟合有限温度模型的实部与虚部时间相关函数，视觉检验确认了高精度。
• 该方法仅需适中数量的指数项即可实现高精度，展现出在复杂非谐振环境中的计算高效性与可扩展性。
• 数值结果证实，该方法在不同浴参数下均具鲁棒性，包括高截止频率和强耦合（$ \alpha = 10 $）情形，并在有限温度下仍保持高精度。

Figure 2: Convergence test of the localization model ( $\omega_{c}/\Delta=1,\ \alpha=10$ ) using $t$ -PFD strategies $2+2$ , $3+3$ and $4+4$ . Comparisons are made against ML-MCTDH (digitized from Ref. 33 ).