[论文解读] Spin-resolved imaging of atomic-scale helimagnetism in monolayer NiI2

Mao-Peng Miao, Nanshu Liu+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2023

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究利用自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）实现了单层NiI2中螺旋磁性的原子尺度自旋分辨成像，揭示了一种自旋螺旋倾角为Q向量(0.2203, 0, 0)的非共线自旋螺旋结构，其与体相值明显不同。该观测到的自旋螺旋在磁场作用下表现出集体切换行为，这是由于其与晶格的非公度性所致，证实了其本征的非共线磁序，并为II型多铁性和二维自旋电子学应用铺平了道路。

ABSTRACT

Identifying intrinsic noncollinear magnetic order in monolayer van der Waals (vdW) crystals is highly desirable for understanding the delicate magnetic interactions at reduced spatial constraints and miniaturized spintronic applications, but remains elusive in experiments. Here, we achieved spin-resolved imaging of helimagnetism at atomic scale in monolayer NiI2 crystals, that were grown on graphene-covered SiC(0001) substrate, using spin-polarized scanning tunneling microscopy. Our experiments identify the existence of a spin spiral state with canted plane in monolayer NiI2. The spin modulation Q vector of the spin spiral is determined as (0.2203, 0, 0), which is different from its bulk value or its in-plane projection, but agrees well with our first principles calculations. The spin spiral surprisingly indicates collective spin switching behavior under magnetic field, whose origin is ascribed to the incommensurability between the spin spiral and the crystal lattice. Our work unambiguously identifies the helimagnetic state in monolayer NiI2, paving the way for illuminating its expected type-II multiferroic order and developing spintronic devices based on vdW magnets.

研究动机与目标

• 识别范德华磁体中本征的非共线磁序，尽管理论预测存在，但其在实验上仍难以观测。
• 在原子尺度上解析单层NiI2的磁基态，特别是其自旋螺旋特征与自旋纹理。
• 研究原子薄磁性体系在外加磁场下的磁响应起源。
• 在二维磁性材料中建立观测到的自旋纹理与第一性原理计算之间的直接实验关联。
• 探索单层NiI2作为II型多铁性和自旋电子学器件平台的潜力。

提出的方法

• 采用自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）对在石墨烯/SiC(0001)上外延生长的单层NiI2中的自旋纹理进行了原子分辨率成像。
• 通过测量自旋极化隧道电流探测磁结构，实现了对原子晶格上自旋取向的直接可视化。
• 通过自旋分辨成像数据的傅里叶分析提取自旋螺旋波矢Q，得到Q = (0.2203, 0, 0)。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算验证观测到的自旋螺旋及其磁各向异性。
• 开展磁场依赖的SP-STM测量，研究自旋螺旋在外加磁场下的响应行为。
• 分析自旋螺旋与底层晶格之间的非公度性，以解释观测到的集体切换行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层NiI2在原子尺度下的真实磁基态是什么？其是否表现出非共线自旋序？
• RQ2 单层NiI2中的自旋螺旋波矢与其体相值或面内投影相比有何差异？
• RQ3 是什么原因导致了单层NiI2在磁场下观测到的集体自旋切换行为？
• RQ4 自旋螺旋与晶格之间的非公度性在多大程度上影响了磁响应？
• RQ5 单层NiI2中观测到的自旋螺旋态是否能支持II型多铁性有序？

主要发现

• 单层NiI2中的自旋螺旋具有波矢Q = (0.2203, 0, 0)，其与体相值及其面内投影均不同，表明存在强烈的二维磁约束效应。
• 观测到的自旋螺旋态被证实为本征且稳定的，实验SP-STM数据与第一性原理DFT计算结果高度一致。
• 在外加磁场作用下，自旋螺旋发生集体切换，该行为归因于自旋螺旋与晶格之间的非公度性。
• 自旋纹理在平面内发生倾斜，证实了单层中存在非共线螺旋磁性基态。
• 结果为二维范德华磁体中本征螺旋磁性提供了明确的实验证据，支持其在多铁性和自旋电子学应用中的潜力。
• 本工作确立了SP-STM作为在二维材料中探测原子尺度复杂磁纹理的强大工具。