[论文解读] Spontaneous emission enhancement in strain-induced WSe2 monolayer based quantum light sources on metallic surfaces

Laxmi Narayan Tripathi, Oliver Iff+7 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2017

2D Materials and Applications被引用 7

一句话总结

本研究在银基底上采用应变工程，在WSe₂单层膜上制备了具有3 nm Al₂O₃钝化层的单光子发射器，通过等离子体耦合实现了自发辐射增强。实验与数值结果证实，辐射衰减时间最短可达100 ps，Purcell增强因子最高达约2.5×，从而实现了在金属基板上的超紧凑量子光源。

ABSTRACT

Atomic monolayers of transition metal dichalcogenides represent an emerging material platform for the implementation of ultra compact quantum light emitters via strain engineering. In this framework, we discuss experimental results on creation of strain induced single photon sources using a WSe2 monolayer on a silver substrate, coated with a very thin dielectric layer. We identify quantum emitters which are formed at various locations in the sample. The emission is highly linearly polarized, stable in linewidth and decay times down to 300 ps are observed. We provide numerical calculations of our monolayer-metal device platform to assess the strength of the radiative decay rate enhancement by the presence of the plasmonic structure. We believe, that our results represent a crucial step towards the ultra-compact integration of high performance single photon sources in nanoplasmonic devices and circuits.

研究动机与目标

• 通过在金属基底上进行应变工程，在WSe₂单层膜中实现稳定、高亮度的单光子发射器。
• 利用银表面的等离子体纳米结构增强量子发射器的自发辐射速率。
• 通过与金属纳米天线集成，实现高效的光提取与辐射衰减增强。
• 通过实验与数值模拟验证，等离子体耦合可提高发射强度并缩短衰减时间。
• 实现高性能单光子源在纳米等离子体电路中的可扩展、超紧凑集成。

提出的方法

• 通过电子束蒸发在蓝宝石上制备200 nm厚的银膜，随后在75°和85°角下进行氩离子束研磨，形成粗糙的纳米结构表面。
• 通过原子层沉积（ALD）在银表面沉积3 nm厚的Al₂O₃层，以防止淬灭并实现发射器的精确位置控制。
• 使用PDMS印章将机械剥离的WSe₂单层膜转移至Ag/Al₂O₃基底上。
• 在5 K下利用532 nm连续激光和50×物镜（0.42 NA）进行空间与光谱分辨的光致发光（PL）测量。
• 采用445 nm脉冲激光（76 MHz，12 μW）和时间分辨率达350 ps的雪崩光电二极管（APD）进行时间分辨PL测量。
• 利用有限元法（FEM）模拟，建立高20 nm、直径23 nm的纳米圆锥结构，Al₂O₃（n = 1.671）钝化层，以及银的介电函数，模拟Purcell增强与圆锥边缘附近的场增强效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 在金属基底上能否通过应变诱导在WSe₂单层膜中形成量子发射器，同时保持高发射稳定性和亮度？
• RQ2 与纳米结构银表面的等离子体耦合在多大程度上增强了单光子发射器的自发辐射速率？
• RQ3 在金属纳米圆锥上，辐射衰减速率增强的最大位置是在顶端还是边缘？
• RQ4 3 nm厚的Al₂O₃间隔层如何影响发射器的淬灭与发射增强？
• RQ5 数值模拟能否准确预测此类异质等离子体-TMDC系统中的Purcell增强与电场分布？

主要发现

• 实验观察到线宽低于100 μeV且衰减时间最短达100 ps的量子发射器，表明具有强辐射耦合特性。
• WSe₂单层膜在Ag/Al₂O₃上的发射具有高度线性偏振，与局域激子跃迁行为一致。
• 数值模拟预测，由于与纳米圆锥结构的等离子体模式耦合，Purcell增强因子最高可达约2.5×。
• 自发辐射增强的最大值出现在纳米圆锥的边缘而非顶端，这是由于边缘处局部场增强更强。
• 观测到的发射光谱（720–800 nm）与12 nm银纳米颗粒的等离子体共振一致，表明存在共振耦合。
• 3 nm厚的Al₂O₃钝化层有效抑制了非辐射跃迁，即使在靠近金属的情况下也能实现稳定、高亮度的单光子发射。