[论文解读] Spontaneous Rotation of Ferrimagnetism Driven by Antiferromagnetic Spin Canting

Anuradha M. Vibhakar, D. D. Khalyavin+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 39被引用 27

一句话总结

该论文展示了一种新型自旋重取向机制，适用于三重A位柱状有序的四钙钛矿Y2CuMnMn4O12和Dy2CuMnMn4O12，其中相变由反铁磁自旋倾倒不稳定性以及Dzyaloshinskii-Moriya相互作用与单离子各向异性之间的协同作用驱动，而非稀土磁性。关键结果是在T2 = 115 K和125 K处出现两次自旋重取向转变（m||b → m||c），每个过渡金属离子具有较大的1µB净磁矩，从而实现超快自旋电子学应用。

ABSTRACT

Spin-reorientation phase transitions that involve the rotation of a crystal's magnetization have been well characterized in distorted-perovskite oxides such as orthoferrites. In these systems spin reorientation occurs due to competing rare-earth and transition metal anisotropies coupled via f-d exchange. Here, we demonstrate an alternative paradigm for spin reorientation in distorted perovskites. We show that the R_{2}CuMnMn_{4}O_{12} (R=Y or Dy) triple A-site columnar-ordered quadruple perovskites have three ordered magnetic phases and up to two spin-reorientation phase transitions. Unlike the spin-reorientation phenomena in other distorted perovskites, these transitions are independent of rare-earth magnetism, but are instead driven by an instability towards antiferromagnetic spin canting likely originating in frustrated Heisenberg exchange interactions, and the competition between Dzyaloshinskii-Moriya and single-ion anisotropies.

研究动机与目标

• 确定扭曲钙钛矿中自旋重取向（SR）转变的微观起源，超越传统的f−d交换耦合机制。
• 研究三重A位柱状有序四钙钛矿中的自旋重取向是否由稀土磁性驱动，或存在其他机制。
• 确定Dzyaloshinskii-Moriya相互作用、单离子各向异性和自旋倾倒不稳定性在诱导SR转变中的作用。
• 探索这些材料在超快自旋电子学器件中的潜力，因其具有大的净磁矩和快速开关动力学。

提出的方法

• 通过在6 GPa和约1670 K的高压固态反应法合成多晶Y2CuMnMn4O12和Dy2CuMnMn4O12。
• 在2至400 K范围内进行零场和场冷直流磁化率测量（SQUID），以探测磁性转变。
• 在WISH（ISIS）进行飞行时间中子粉末衍射，数据以5 K步长采集（在T1和T3附近为2 K步长），以确定磁结构。
• 使用对称性自适应磁模式（Fi, Ai, Xi, Yi）对中子衍射数据进行Rietveld精修，分别针对A和B亚晶格。
• 利用先前文献中的Pmmn结构（空间群）对顺磁相的晶体结构进行精修。
• 在1.5 K、40 K和140 K下分析磁结构，以追踪自旋倾倒和磁化方向的演化。

实验结果

研究问题

• RQ1 在过渡金属亚晶格中不存在稀土磁性的前提下，是什么驱动了Y2CuMnMn4O12和Dy2CuMnMn4O12中的自旋重取向？
• RQ2 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和单离子各向异性如何共同促成观察到的自旋倾倒和重取向？
• RQ3 为什么磁化强度在T2 = 115 K和125 K处从m||b旋转到m||c，且共线相如何稳定？
• RQ4 YCMO中在T3 = 17 K处出现的额外相变及其在DCMO中缺失的原因是什么？Dy3+的Ising型各向异性如何影响基态？
• RQ5 这些材料中的自旋重取向能否与稀土磁性解耦，转而由自旋倾倒不稳定性驱动？

主要发现

• Y2CuMnMn4O12和Dy2CuMnMn4O12表现出三个不同的磁性相，分别在T2 = 115 K和125 K处出现两次自旋重取向转变。
• 从m||b到m||c的自旋重取向是由反铁磁自旋倾倒不稳定性驱动的，而非与稀土离子的f−d交换耦合。
• 该转变由Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（倾向于m||b）与单离子各向异性（倾向于m||c）之间的竞争所介导，其中后者在共线相中占主导地位。
• 在YCMO中，T3 = 17 K处的第二个相变使系统恢复到m||b的倾倒态；而在DCMO中，Dy3+的Ising型各向异性将基态锁定在m||c，阻止了重取向。
• 这些材料具有每过渡金属离子约1µB的较大净磁矩，显著高于正铁氧体中的≤0.1 µB。
• 该机制与正铁氧体中传统的自旋重取向机制根本不同，确立了一种基于柱状有序钙钛矿中自旋倾倒不稳定的全新范式。