[论文解读] Spontaneous time-reversal symmetry breaking in twisted double bilayer graphene

Manabendra Kuiri, Christopher Coleman+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2022

Graphene research and applications被引用 5

一句话总结

本研究首次报告了在约1.3°扭转角的扭曲双层双层石墨烯（tDBG）中观察到自发时间反演对称性破缺，其特征为在垂直外磁场下表现出鲁棒的反常霍尔效应（AHE），且磁滞回线在高达100 mT的磁场下依然清晰可见。AHE与强平面内磁场敏感性相结合，表明出现了谷（轨道）铁磁性，揭示了相关金属态中自旋-谷锁定与对称性破缺之间的复杂相互作用。

ABSTRACT

Twisted double bilayer graphene (tDBG) comprises two Bernal-stacked bilayer graphene sheets with a twist between them. Gate voltages applied to top and back gates of a tDBG device tune both the flatness and topology of the electronic bands, enabling an unusual level of experimental control. Broken spin/valley symmetry metallic states have been observed in tDBG devices with twist angles $\sim $ 1.2-1.3$^\circ$, but the topologies and order parameters of these states have remained unclear. We report the observation of an anomalous Hall effect in the correlated metal state of tDBG, with hysteresis loops spanning 100s of mT in out-of-plane magnetic field ($B_{\perp}$) that demonstrate spontaneously broken time-reversal symmetry. The $B_{\perp}$ hysteresis persists for in-plane fields up to several Tesla, suggesting valley (orbital) ferromagnetism. At the same time, the resistivity is strongly affected by even mT-scale values of in-plane magnetic field, pointing to spin-valley coupling or to a direct orbital coupling between in-plane field and the valley degree of freedom.

研究动机与目标

• 确定近1.3°扭转角的扭曲双层双层石墨烯（tDBG）中破缺对称性相的本质。
• 确定tDBG相关金属态中时间反演对称性是否自发破缺。
• 研究通过门电压调控的平坦能带中拓扑与磁性序参数。
• 阐明自旋、谷与轨道自由度在奇异量子相涌现中的作用。

提出的方法

• 采用改进的撕裂-堆叠技术结合六方氮化硼（hBN）封装，制备了高质量的AB-AB堆叠tDBG器件。
• 采用上下双栅结构，独立调控载流子密度（n）与位移场（D），实现对能带平坦度与拓扑性质的控制。
• 在10–15 mK低温下，利用锁相技术（13.3 Hz）在四端口霍尔条形几何结构中进行输运测量。
• 通过改变平面内（B∥）与垂直外（B⊥）磁场，测量纵向（Rxx）与霍尔（Rxy）电阻，以探测对称性破缺。
• 采用反称化电阻率（ρxy）与对称化电阻率（ρxx）提取磁滞与磁各向异性特征。
• 利用哈特ree-福克与单粒子模型计算莫尔能带色散与贝里曲率，以解释实验观测结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 在接近1.3°扭转角的tDBG相关金属态中，是否发生自发时间反演对称性破缺？
• RQ2 导致观测到的反常霍尔效应的破缺对称性本质——自旋、谷或轨道——是什么？
• RQ3 平面内与垂直外磁场如何差异性地影响电阻率，这揭示了何种底层序参数？
• RQ4 tDBG中的相关金属态在多大程度上表现出自旋-谷锁定或谷铁磁性？

主要发现

• 在垂直外磁场下，tDBG相关金属态中观测到具有锐利磁滞回线的反常霍尔效应，且在高达100 mT的磁场下仍持续存在，表明时间反演对称性自发破缺。
• 该AHE在平面内磁场下持续存在于数特斯拉的范围内，表明存在具有强磁各向异性的谷（轨道）铁磁性。
• 纵向与横向电阻率对毫特斯拉量级的平面内磁场表现出极端敏感性，表明存在强自旋-谷耦合或直接轨道耦合至谷自由度。
• AHE局限于（ν, D）相图中的“晕”区域，表明铁磁态仅在莫尔能带顶部附近的强关联区域中出现。
• 导带中贝里曲率的理论计算证实了强非平庸拓扑性，与观测到的AHE及轨道铁磁序一致。
• 观测到的磁滞与磁各向异性特征无法仅用自旋极化态解释，表明谷序在破缺对称性相中起主导作用。