[论文解读] Stacking-Dependent Magnetism in Bilayer CrI$_3$

Nikhil Sivadas, Satoshi Okamoto+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 20, 2018

2D Materials and Applications被引用 28

一句话总结

本文表明，双层CrI₃中的磁基态强烈依赖于层间堆叠顺序，堆叠结构可调控层间交换相互作用在铁磁（FM）与反铁磁（AFM）态之间的转变。通过第一性原理计算，作者揭示了轨道依赖的超超交换机制之间的竞争，并提出通过线性磁电效应测量来实验区分堆叠顺序，为通过结构工程调控二维磁性提供了新途径。

ABSTRACT

We report the connection between the stacking order and magnetic properties of bilayer CrI$_3$ using first-principles calculations. We show that the stacking order defines the magnetic ground state. By changing the interlayer stacking order one can tune the interlayer exchange interaction between antiferromagnetic and ferromagnetic. To measure the predicted stacking-dependent magnetism, we propose using linear magnetoelectric effect. Our results not only gives a possible explanation for the observed antiferromagnetism in bilayer CrI$_3$ but also have direct implications in heterostructures made of two-dimensional magnets.

研究动机与目标

• 理解双层CrI₃中层间反铁磁性的起源，该现象虽已实验观测到但理论尚不明确。
• 研究层间堆叠顺序如何影响双层CrI₃的磁基态。
• 通过层间交换相互作用建立一种稳健的、依赖堆叠的磁开关机制。
• 提出一种可测量的实验信号——线性磁电效应——以区分双层CrI₃中的不同堆叠顺序。
• 将研究结果推广至二维磁性异质结构及莫尔超晶格的更广泛影响。

提出的方法

• 使用VASP代码结合PBEsol泛函和对Cr原子施加3 eV的Hubbard U参数的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，以考虑电子关联效应。
• 系统计算不同堆叠构型（AB堆叠（S₆）、AB′堆叠（C₂h）和AA堆叠（D₃d））的总能和磁交换相互作用。
• 通过超超交换机制分析层间交换相互作用，基于轨道杂化和对称性区分铁磁与反铁磁贡献。
• 基于对称性对不同堆叠和磁构型下允许的线性磁电（ME）张量进行分类，以识别可实验测量的响应。
• 使用VESTA进行结构可视化和晶体对称性分析，以确定点群和堆叠标签。
• 比较不同堆叠顺序之间的能量差，以评估相对稳定性和磁基态的调控能力。

实验结果

研究问题

• RQ1 双层CrI₃中的层间堆叠顺序如何影响其磁基态？
• RQ2 CrI₃中堆叠依赖的层间交换相互作用的微观起源是什么？
• RQ3 线性磁电效应能否用于实验区分双层CrI₃中的不同堆叠顺序？
• RQ4 CrI₃中堆叠依赖的磁性如何扩展到其他二维蜂窝形磁性材料（如CrX₃，X = Cl, Br, I）？
• RQ5 堆叠依赖的磁性对扭曲双层CrI₃中莫尔超晶格有何影响？

主要发现

• 双层CrI₃的磁基态由层间堆叠顺序决定，其中AB堆叠倾向于形成反铁磁序，而AB′堆叠倾向于形成铁磁序。
• 堆叠依赖的磁性源于轨道依赖的反铁磁与铁磁超超交换路径之间的竞争。
• 通过改变堆叠构型，层间交换相互作用可在铁磁与反铁磁态之间调控，且不依赖于原子弛豫。
• 线性磁电张量在不同堆叠顺序下具有不同的对称性允许形式：AB堆叠允许一个涡旋分量（αxy），而AB′堆叠允许一个非对角分量（αxz），从而实现实验上的区分。
• 所预测的堆叠依赖磁性在其他二维蜂窝形磁性材料（如CrX₃，X = Cl, Br, I）中具有鲁棒性和普适性。
• 在扭曲双层CrI₃中，局部堆叠顺序的空间变化导致形成磁性莫尔条纹，其中AB堆叠区域形成FM中心，而AB′或AC′堆叠区域形成AFM中心。