[论文解读] Stark effect of quantum blue emitters in hBN

Ivan Zhigulin, Jake Horder+8 more|arXiv (Cornell University)|Aug 1, 2022

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 4

一句话总结

本研究调查了六方氮化硼（hBN）中发射波长为436 nm的蓝色量子发射体的斯塔克效应，发现其表现出微弱且主要为二次的斯塔克移位，表明跃迁偶极矩可忽略不计。结果表明这些发射体具有D3h对称性，可能源于碳基分裂间隙缺陷（C₂^N），使其对光谱扩散具有高度抗性，适用于集成量子光子学。

ABSTRACT

Inhomogeneous broadening is a major limitation for the application of quantum emitters in hBN to integrated quantum photonics. Here we demonstrate that blue emitters with an emission wavelength of 436 nm are less sensitive to electric fields than other quantum emitter species in hBN. Our measurements of Stark shifts indicate negligible transition dipole moments for these centers with dominant quadratic stark effect. Using these results, we employed DFT calculations to identify possible point defects with small transition dipole moments, which may be the source of blue emitters in hBN.

研究动机与目标

• 理解hBN中发射波长为436 nm的蓝色量子发射体在电场作用下的敏感性。
• 通过分析其斯塔克移位响应，确定这些发射体的原子结构。
• 减少由波动电场引起的光谱扩散导致的非均匀展宽。
• 识别具有极小永久偶极矩的缺陷，以提升量子器件中的光谱稳定性。
• 将实验测得的斯塔克移位与密度泛函理论（DFT）模拟结果关联，以确定缺陷结构。

提出的方法

• 施加面内和面外电场，进行相干激发以测量斯塔克移位。
• 测量零声子线（ZPL）能量随电场强度的变化，以确定线性和二次贡献。
• 通过对称性分析，基于观测到的非线性斯塔克响应推断缺陷的点群。
• 进行DFT-PBE计算，模拟候选缺陷的电子结构及其在电场作用下ZPL能量的变化。
• 评估候选缺陷结构，包括氮和碳的分裂间隙缺陷、取代缺陷及反位缺陷。
• 基于对称性、重构过程中的能量降低以及与电子束诱导生成的兼容性，提出缺陷模型（C₂^N）。

实验结果

研究问题

• RQ1 在施加电场下，hBN中蓝色发射体的斯塔克移位响应性质是什么？
• RQ2 为何蓝色发射体相比其他hBN量子发射体表现出可忽略的光谱扩散？
• RQ3 hBN中何种原子缺陷结构导致了436 nm发射且偶极矩极小？
• RQ4 缺陷的对称性如何影响其电场响应及光谱稳定性？
• RQ5 DFT模拟能否再现观测到的二次斯塔克移位并支持所提出的缺陷模型？

主要发现

• hBN中的蓝色发射体表现出微弱且主要为二次的斯塔克移位，表明跃迁偶极矩可忽略不计。
• 测得的线性斯塔克移位相对于谱线宽度极小，其大小小于100 MHz/(MV/m)。
• 面内方向的二次斯塔克移位显著更大，表明偶极矩主要被限制在hBN平面内。
• DFT-PBE计算表明，C₂^N缺陷模型能再现电场作用下非线性ZPL能量移位，与实验结果定性一致。
• C₂^N缺陷具有D3h对称性，在基态和激发态均无永久偶极矩，由4.1 eV发射体经电子辐照诱导重构形成。
• 该缺陷在能量上稳定，可在无需退火的电子辐照条件下自发形成，与实验中的生成条件一致。