[论文解读] Static and dynamic magnetic properties of honeycomb lattice antiferromagnets Na$_{2}M_{2}$TeO$_{6}$, $M$ = Co and Ni

Anjana Samarakoon, Qiang Chen+2 more|arXiv (Cornell University)|May 13, 2021

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 4被引用 4

一句话总结

本研究通过弹性与非弹性中子散射，探究了 Na₂Co₂TeO₆ 和 Na₂Ni₂TeO₆ 的静态与动态磁性，揭示了在 d⁷（Co²⁺）和 d⁸（Ni²⁺）体系中均存在键依赖的各向异性 Kitaev 交换作用。结果证实了在有效自旋为 S=1/2 和 S=1 的 3d 电子体系中实现了 Kitaev 物理，并表明 Na₂.₄Ni₂TeO₆ 中 Na 含量的调控可控制磁各向异性和晶格维度假设。

ABSTRACT

The magnetic structures and spin dynamics of Na$_{2}$Co$_{2}$TeO$_{6}$ and Na$_{2}$Ni$_{2}$TeO$_{6}$ are investigated by means of elastic and inelastic neutron scattering measurements and the results are discussed in the context of a generalized Kitaev-Heisenberg model on honeycomb lattice with strong spin-orbit coupling. The large number of parameters involved in the Hamiltonian model are evaluated by using an iterative optimization algorithm capable of extracting model solutions and simultaneously estimating their uncertainty. The analyses establish that both Co$^{2+}$ ($d^7$) and Ni$^{2+}$ ($d^8$) antiferromagnets realize bond-dependent anisotropic nearest-neighbor interactions, and support the theoretical predictions for the realization of Kitaev physics in 3$d$ electron systems with effective spins $S$=1/2 and $S$=1. Furthermore, by studying the Na-doped system Na$_{2.4}$Ni$_{2}$TeO$_{6}$, we show that the control of Na content can provide an effective route for fine tuning the magnetic lattice dimensionality, as well as to controlling the bond-dependent anisotropic interactions.

研究动机与目标

• 通过中子散射确定 Na₂Co₂TeO₆ 和 Na₂Ni₂TeO₆ 的磁基态和自旋波激发谱。
• 检验广义 Kitaev-Heisenberg 赝哈密顿量在解释 3d 过渡金属体系中观测到的磁序与各向异性相互作用时的有效性。
• 研究 Na 含量变化在 Ni 基化合物中调控磁各向异性和晶格维度假说的作用。
• 通过模型参数的迭代优化与不确定性量化，解决文献中关于 Na₂Co₂TeO₆ 中 Kitaev 耦合符号的矛盾报告。
• 探索 Ni²⁺（d⁸）体系中 S=1 Kitaev 物理的出现及其与单离子各向异性和非对角交换项（Γ, Γ′）的相互作用。

提出的方法

• 采用弹性中子散射（ENS）测定 Na₂Co₂TeO₆ 和 Na₂Ni₂TeO₆ 的磁结构和传播矢量。
• 采用非弹性中子散射（INS）测量两种化合物的自旋波激发谱，重点关注 Na₂Ni₂TeO₆ 中的异常能隙特征。
• 采用包含 Heisenberg（J）、Kitaev（K）及非对角（Γ, Γ′）交换相互作用的广义 Kitaev-Heisenberg 赝哈密顿量来模拟自旋动力学。
• 应用迭代优化算法拟合中子散射数据，同时在广阔参数空间中提取模型参数并估计其不确定性。
• 将模型扩展以包含 Na₂Ni₂TeO₆ 中的 S=1 Kitaev 物理，引入单离子各向异性和非对角交换项，以解释观测到的能隙和自旋矩的倾斜。
• 对 Na₂.₄Ni₂TeO₆ 进行结构精修，以关联 Na 位点无序与磁交换耦合及激发谱的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆ 中 Kitaev 耦合的真实符号与大小为何？能否解决文献中关于其符号的矛盾？
• RQ2 键依赖的各向异性相互作用（Kitaev、Γ、Γ′）在多大程度上影响 Na₂Co₂TeO₆ 和 Na₂Ni₂TeO₆ 的磁基态与自旋波谱？
• RQ3 Na₂.₄Ni₂TeO₆ 中 Na 含量的变化在多大程度上改变了有效磁各向异性和晶格维度假说？
• RQ4 Na₂Ni₂TeO₆ 自旋波谱中观测到的异常能隙能否通过包含非对角交换项的 S=1 Kitaev-Heisenberg 模型解释？
• RQ5 Na₂.₄Ni₂TeO₆ 中 Na 位点无序如何影响交换耦合、自旋轨道耦合及磁序参数？

主要发现

• Na₂Ni₂TeO₆ 的磁结构由传播矢量 **k** = (1/2, 0, 1/2) 描述，与先前报道不同，其由有序 Na 原子介导的面外交换相互作用稳定。
• 在 Na₂Co₂TeO₆ 中，Kitaev 耦合可能为铁磁性（K < 0）或反铁磁性（K > 0），两种解均与相对于传播矢量的正交磁矩排列一致。
• Na₂Co₂TeO₆ 的自旋波谱可由广义 Kitaev-Heisenberg 模型良好描述，K 值存在较大不确定性，但两种解均能稳定观测到的磁序。
• 在 Na₂Ni₂TeO₆ 中，仅当采用 S=1 Kitaev-Heisenberg 模型且 Kitaev 耦合为铁磁性、非对角交换项（Γ, Γ′）符号相反时，才能重现上自旋波分支中的异常能隙。
• Na₂Ni₂TeO₆ 中的磁矩由于单离子各向异性而沿 c 轴排列，而在 Na₂.₄Ni₂TeO₆ 中则因 Te 位点的价态无序而发生偏离 c 轴的倾斜。
• Na₂.₄Ni₂TeO₆ 中 Na 含量的调控导致磁激发展宽并失去能隙，归因于 Te 位点价态混合引起的交换无序，影响了第二和第三近邻耦合。