[论文解读] Static and resonant properties of decorated square kagome lattice compound KCu$_7$(TeO$_4$)(SO$_4$)$_5$Cl

M.M. Markina, Peter S. Berdonosov+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2022

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 42被引用 8

一句话总结

本研究调查了合成纳波科石 KCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Cl 的磁性和介电性质，该化合物具有由准孤立 Cu²⁺ 离子修饰的弯曲方形凯格米格晶格。通过磁化率、比热容和电子自旋共振（ESR）测量，作者识别出具有低能单重激发态的量子自旋液体基态以及非共线反铁磁结构，而介电异常则表明对称性降低效应可能减轻磁性几何阻挫。

ABSTRACT

The magnetic subsystem of nabokoite, KCu$_7$(TeO$_4$)(SO$_4$)$_5$Cl, is constituted by copper ions forming a buckled square kagomé lattice decorated by quasi-isolated ions. This combination determines peculiar physical properties of this compound evidenced in electron spin resonance (ESR) spectroscopy, dielectric permittivity $\varepsilon$, magnetization $M$ and specific heat $C_p$ measurements. At lowering temperature, the magnetic susceptibility $χ= M/H$ passes through a broad hump inherent for low-dimensional magnetic systems at about 150 K and a sharp peak at antiferromagnetic phase transition at $T_N = 3.2 $K. The $C_p(T,H)$ curves demonstrate additional peak-like anomaly at $T_{peak}= 5.7$K robust to magnetic field. The latter can be ascribed to low-lying singlet excitations filling the singlet-triplet gap in magnetic excitation spectrum of the square kagomé lattice [J.Richter, O.Derzhko and J.Schnack, Phys. Rev. B extbf{105} (2022) 144427]. ESR spectroscopy provides indications that antiferromagnetic structure below $T_N$ is non-collinear. Separate issue is the observation of antiferroelectric-type behavior in $\varepsilon$ at low temperatures, which tentatively reduces the symmetry and partially lifts frustration of magnetic interactions of decorating copper ions with buckled square kagomé lattice. These complex thermodynamic and resonant properties signal the presence of two weakly coupled magnetic subsystems in nabokoite, namely a spin-liquid in square kagomé lattice layers and an antiferromagnet represented by decorating ions.

研究动机与目标

• 表征合成纳波科石 KCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Cl 的静态和共振磁性，该化合物具有修饰的方形凯格米格晶格。
• 研究比热容和磁化率在低温下的异常行为，特别是 5.7 K 处的峰和 150 K 处的宽峰。
• 通过电子自旋共振（ESR）光谱学确定磁性基态和自旋结构，特别是 T_N = 3.2 K 处反铁磁有序的性质。
• 探讨低温下介电常数异常的起源及其与晶格对称性降低和磁性阻挫减轻的潜在关联。
• 评估是否存在两个弱耦合的磁性亚系统：方形凯格米格晶格中的自旋液体和修饰离子形成的反铁磁链。

提出的方法

• 在 293 K 下进行高精度粉末 X 射线衍射（Rietveld 精修）以确定 KCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Cl 的晶体结构，确认其具有四角对称性（P4/ncc，编号 130）。
• 进行温度和磁场依赖的磁化率（M(H,T)）和比热容（C_p(H,T)）测量，以探测磁性转变和低能激发态。
• 在 4–300 K 范围内获取电子自旋共振（ESR）谱，以分析自旋动力学、各向异性和有序相的性质。
• 分析介电常数（ε）随温度的变化，以检测结构或电子相变的异常信号。
• 使用拉格朗日形式和欧拉-拉格朗日方程对自旋动力学进行理论建模，推导各种各向异性模型（轴向、四方、正交）的本征频率。
• 通过随机取向磁场的 ESR 谱数值模拟，将理论本征频率与实验数据进行比较，拟合参数如旋磁比（g = 2.2）和有效自旋（I = 1）。

实验结果

研究问题

• RQ1 KCu₇(TeO₄)(SO₄)₅Cl 的磁性基态性质是什么？是否表现出量子自旋液体的特征？
• RQ2 为什么比热容在 5.7 K 处出现一个稳健的峰，且在高达 8 T 的磁场下依然存在？其物理起源是什么？
• RQ3 在 T_N = 3.2 K 处，ESR 光谱揭示的反铁磁相的对称性和自旋结构是什么？
• RQ4 低温下的介电异常如何与磁性阻挫和晶格对称性变化相关联？
• RQ5 哪种各向异性模型（轴向、四方、正交）最能描述观测到的 ESR 光谱和自旋重取向转变？

主要发现

• 磁化率在约 150 K 处呈现宽峰，在 T_N = 3.2 K 处出现尖锐峰，表明这是低维系统中典型的两步磁性转变。
• 比热容在 T_peak = 5.7 K 处出现稳健峰，且在高达 8 T 的磁场下仍保持不变，表明方形凯格米格晶格中存在低能单重激发态，填充了单重-三重能隙。
• ESR 光谱揭示零场能隙为 18 GHz，较大能隙为 75 GHz，其中较小能隙表现出非拉莫尔色散，表明自旋激发谱具有复杂性。
• 理论建模表明，仅轴向各向异性（易轴特性，A < 0）与实验 ESR 数据一致，预测在约 3.6 kOe 处发生自旋重取向转变。
• 介电常数在约 25 K 处出现异常，表明可能存在晶格对称性降低，这可能减轻修饰 Cu²⁺ 离子磁相互作用中的阻挫。
• 该体系包含两个弱耦合的磁性亚系统：方形凯格米格晶格中的量子自旋液体和孤立修饰离子形成的反铁磁链，后者可能诱导对称性破缺。