[论文解读] Stokes--anti-Stokes Correlations in Raman Scattering from Diamond Membranes

Mark Kasperczyk, Ado Jório+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 2, 2015

Mechanical and Optical Resonators参考文献 18被引用 3

一句话总结

本研究探究了金刚石膜中拉曼散射的斯托克斯-反斯托克斯光子关联，表明在低激光功率下，斯托克斯诱导的反斯托克斯（SaS）散射占主导地位，导致强烈的量子关联。二阶互相关函数 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 随 $1/P_{\rm L}$ 减小，揭示了高度非经典的超团聚行为，并证实了金刚石中声子介导的量子存储机制。

ABSTRACT

We investigate the arrival statistics of Stokes (S) and anti-Stokes (aS) Raman photons generated in diamond membranes. Strong quantum correlations between the S and aS signals are observed, which implies that the two processes share the same phonon, that is, the phonon excited by the S process is consumed in the aS process. We show that the intensity cross-correlation $g_{ m S,aS}^{(2)}(0)$, which describes the simultaneous detection of Stokes and anti-Stokes photons, decreases steadily with laser power as $1/{ m P_L}$. Contrary to many other material systems, diamond exhibits a maximum $g_{ m S,aS}^{(2)}(0)$ at very low pump powers, implying that the Stokes-induced aS photons outnumber the thermally generated aS photons. On the other hand, the coincidence rate shows a quadratic plus cubic power dependence, which indicates a departure from the Stokes-induced anti-Stokes process.

研究动机与目标

• 探究金刚石膜中斯托克斯与反斯托克斯拉曼光子之间的量子关联。
• 确定斯托克斯诱导的反斯托克斯（SaS）散射相对于热生成反斯托克斯过程占主导的条件。
• 量化二阶强度互相关函数 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 的功率依赖行为，以识别非经典光子对的产生。
• 评估声子介导过程在实现金刚石中量子存储和预警单光子源中的作用。
• 分析样品厚度和激光脉冲重复频率对关联可见度和背景抑制的影响。

提出的方法

• 使用波长为 785 nm、脉宽为 130 fs、重复频率为 76 MHz 的激光激发，测量 50 μm 厚自由悬挂金刚石膜中的斯托克斯与反斯托克斯拉曼信号。
• 通过光谱线形拟合，提取斯托克斯与反斯托克斯信号强度随平均激光功率 $P_{\rm L}$ 的变化关系。
• 从零时延处的符合计数计算二阶强度互相关函数 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$，并以随机符合进行归一化。
• 建立符合计数的功率依赖模型，包含二次和三次项以考虑多脉冲关联效应。
• 分析时间分辨符合直方图，分离脉冲内（$\Delta t = 0$）与脉冲间（$\Delta t \neq 0$）的贡献。
• 利用 $\Delta t = 0$ 与 $\Delta t \neq 0$ 符合峰的比值，推导出 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 的 $P_{\rm L}^{-1}$ 依赖关系，证实声子介导的关联机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 在金刚石膜中，二阶互相关函数 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 如何随激光泵浦功率变化？
• RQ2 在低激发功率下，热生成反斯托克斯光子与斯托克斯诱导反斯托克斯光子的相对贡献如何？
• RQ3 为何 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 随 $1/P_{\rm L}$ 减小？这与脉冲间关联有何关联？
• RQ4 脉冲间关联在多大程度上扭曲了 $\Delta t = 0$ 处真实量子关联的测量？
• RQ5 能否通过工程化设计金刚石膜以最大化 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$，以用于量子存储和单光子源应用？

主要发现

• 斯托克斯信号表现出与激光功率的线性依赖关系，证实了自发拉曼散射行为。
• 在低强度下，反斯托克斯信号呈现线性功率依赖（主要由热声子主导），在高强光下则呈现二次幂依赖（表明斯托克斯诱导的反斯托克斯散射占主导）。
• 二阶互相关函数 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 随 $1/P_{\rm L}$ 减小，表明存在强烈的非经典关联，其违反经典界限。
• 在极低泵浦功率下，$g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 达到最大值，证实斯托克斯诱导的反斯托克斯光子数量超过热生成光子。
• 符合计数表现出二次加三次幂的功率依赖关系，揭示了与 $P_{\rm L}$ 成比例的脉冲间关联贡献。
• 更薄的金刚石膜对脉冲间关联峰的抑制程度大于对脉冲内峰的抑制，从而使得 $g_{\rm S,aS}^{(2)}(0)$ 超越经典极限值 2。